【摘 要】
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具有高能量密度和可再生性的氢能展现出巨大的应用潜力。电催化分解水是一种简单有效的制氢策略。然而,阳极缓慢的析氧反应动力学会限制阴极析氢的进程,而使用贵金属基催化剂导致了生产成本上升。目前,成本低廉且催化活性良好的过渡金属基催化剂引起了广泛关注。本文通过元素掺杂、界面修饰和缺陷控制等方法对过渡金属基催化剂进行改性,以期获得高效、稳定和成本低廉的析氢/析氧电催化剂。综上所述,本文的研究内容如下:（1）
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具有高能量密度和可再生性的氢能展现出巨大的应用潜力。电催化分解水是一种简单有效的制氢策略。然而,阳极缓慢的析氧反应动力学会限制阴极析氢的进程,而使用贵金属基催化剂导致了生产成本上升。目前,成本低廉且催化活性良好的过渡金属基催化剂引起了广泛关注。本文通过元素掺杂、界面修饰和缺陷控制等方法对过渡金属基催化剂进行改性,以期获得高效、稳定和成本低廉的析氢/析氧电催化剂。综上所述,本文的研究内容如下:（1）向原位生长在碳布基底的Ni2P纳米片阵列中引入Ru纳米颗粒进行修饰,最终制备了Ru-Ni2P/CC电极,其良好的电导率和优异的亲水性有利于电荷的传输以及气体的快速释放。在1 M KOH的析氢反应中,Ru-Ni2P/CC-5电极达到10 m A cm-2的电流密度时仅需要23 m V的过电位。X射线光电子能谱表征显示,Ru会诱导Ni2P内产生强电子相互作用。密度泛函理论计算显示经Ru修饰的Ni2P促进了水分子的解离,从而有利于Ru位点上析氢反应的快速进行。这种方法在降低成本的同时还可以提高Ni2P的析氢反应催化活性,为工业制氢催化剂的设计提供了合理的依据。（2）将嵌入Fe的沸石咪唑酯骨架通过高温热解的方式转化为Fe-N-C单原子催化剂。所制备的Fe90-N-C/NF电极在电流密度为100 m A cm-2下的析氧反应中仅需要172 m V的过电位。相关的表征显示,具有高电负性的N原子与Fe原子配位后产生了适中的电子相互作用,这有助于调节反应中间体的吸附和脱附过程。此外,Fe90-N-C/NF内部较高的缺陷态也促进了活性位点的暴露,从而进一步提高了析氧反应的催化活性。而Fe90-N-C/NF在高电流密度下的优异电解稳定性也与Fe-N键的强配位关系有关。因此,高的原子利用率和良好的配位环境有效地提升了Fe90-N-C/NF的析氧催化活性和稳定性,在工业电解水中展现出巨大的应用潜力。
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