Sn-Ce复合氧化物催化氧化碳烟活性研究

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柴油车尾气的排放,尤其是其中的碳烟颗粒的排放,是导致雾霾天气的重要原因之一。现阶段减少柴油车尾气碳烟颗粒物排放最有效的是DPF(Diesel Particular Filters)技术,通过其表面涂覆的催化剂将碳烟颗粒在尾气温度范围内氧化成CO2。本文通过共沉淀法将Sn与Ce进行掺杂,制备一系列不同比例的催化剂(SnxCe1-xO2,x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5),并在松散接触和紧密接触两种接触方式条件下对碳烟进行催化氧化实验,实验结果表明,Sn0.4Ce0.6O2催化剂在紧密接触条件下具有最佳的催化活性T90=413℃,对CO2的选择性达90.5%。通过XRD,XPS,BET,H2-TPR,Raman,O2-TPD,TEM,SEM等手段得出,当x<0.3时,催化剂以固溶体的形式存在,x>0.3时,以混合氧化物的形式存在。由于粒径更小的Sn的加入,使得催化剂晶格尺寸减小,比表面积增大,并且随着Ce4+向Ce3+发生转化,两种金属之间存在的协同作用,使催化剂中活性氧的含量增多,催化性能明显的提高。通过四次循环实验发现,催化剂活性仍然保持较稳定的活性。碱金属的熔点较低,能够在较低温度下增加催化剂的原子移动能力,进而使催化剂能够与碳烟充分接触而提高催化活性。利用浸渍法将碱金属K以不同比例负载在Sn0.4Ce0.6O2催化剂上,用于碳烟的催化氧化实验。实验结果表明,当负载量为15%时,具有最佳的催化效果,T90为388℃,相对于Sn0.4Ce0.6O2催化剂降低了约20℃,CO2的选择性提高到94.3%。负载之后的催化剂中,K的均匀分散,有效增加了催化剂与碳烟之间的接触;表面氧物种含量的增加,也提高了催化剂的催化活性。
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