激光技术的迅速发展使激光防护成为非线性科学乃至军队高技术化建设中的一个新兴研究领域。实用的激光防护器件要求对可见光具有高线性透射率、低限幅阀值、幅值、快响应速度和防护波段宽等特点，其中光限幅技术对于研制实用的激光防护器件具有重要意义。有机分子大的线性和非线性吸收系数、高的分子超极化率及快的非线性光学响应速度使之成为光限幅材料开发的物质基础，为此探索有机光电功能分子结构同性能间的依赖关系构成目前光限幅领域的研究重点。在非线性科学二十多年的发展历程中，C60及其衍生物以其很大和极快的非线性光学效应，一直是非线性材料研究的热点和重点之一。本论文基于以各种功能基团修饰的C60衍生物为研究对象，设计合成了三类十一个未见文献报道的新的C60吡咯烷衍生物，进行了结构表征。并利用理论化学计算和Z-扫描技术测试了其非线性光学性质，进一步探讨了结构和性能的关系。主要内容如下：　　 1，利用量子化学计算方法，对化合物(1-11)的几何构型，电子结构，前线轨道和非线性光学性质进行了理论预测。发现三阶非线性活性的大小主要取决于分子内电荷转移程度的强弱。随着共轭链长度的适当增加，分子内电荷转移程度增强。使三阶非线性活性增加。不同共轭链对三阶光学非线性有不同影响，相同共轭链上不同性质的取代基也对三阶光学非线性有不同影响。　　 2，通过富勒烯C60与有机醛化合物的1，3-偶极环加成反应，获得了十一个含有不同功能基团的C60吡咯烷衍生物(1-11)，并用1H NMR，13C NMR，FTIR，Uv-vis。FAB—MS进行了结构表征。在室温下，利用激光器产生的401 nm,平均能量122 mw的激光作为激发光，得到了C60吡咯烷衍生物(1-11)荧光发射光谱。并在最大发射波长下监测其荧光寿命。发现由于加成基团的引入，使1-11的荧光寿命均有不同程度的增长。利用皮秒激光光源，采用z扫描技术测定了分子的三阶非线性超极化率γ(3)，结果表明：化合物3(γ(3)=4.14×10-33 esu)具有最好的三阶非线性光学系数，说明噻吩共轭链长度的适当增加，使三阶非线性活性增加；对具有相同共轭链的C60-噻吩吡咯烷衍生物(2和5，1和4)，吸电子取代基减小了三阶光学非线性活性；同时发现喹啉环2-位键联(10)比4-位(11)有更好的三阶光学非线性活性。此结果与理论计算相一致。　　 3，对利用环戊烯砜为反应基团与C60的[4+2]环加成反应，进行了研究。以3，4-二溴环戊砜(12)为原料，在无水吡啶作用下发生消除反应，得到反应中间体4-溴-2-环戊烯砜(13)，再分别与14a～14c，一系列取代苯甲酸盐，以及14d茜素黄GG发生酯化反应，合成出4种新环戊烯砜衍生物15a～15d，并用IR，1HNMR，MS，元素分析等表征了它们的结构。再利用双键转移反应，使16a-16d与C60进行[4+2]环加成反应，旨在探索以芳香羧酸盐为原料，合成出共轭芳环以酯键与环戊烯砜相联的衍生物，可以用于对富勒烯修饰，以及合成复杂的天然产物。　　 4，利用半经验AM1法研究四硫富瓦烯硫桥稠环合C60衍生物和TTF-C60的几何构型，分子轨道和电子结构，计算结果显示，四硫富瓦烯硫桥稠环合C60衍生物的TTF平面发生弯曲，形成一种非常独特的TIT平面半包裹C60的空间构型，而且分子20的电子结构是A—D—A体系。它们的HOMO轨道主要分布在TIT而LUMO则主要分布在C60上。预测了四硫富瓦烯硫桥稠环合C60衍生物很有可能在基态下产生长寿命的电荷分离态。