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氢能作为一种高效洁净的二次能源,其发展和应用受到广泛关注。开发高效的氢气存储技术是氢能实用化的关键。近年开发的由金属氨基化合物与金属氢化物组成的金属-氮-氢固态储氢体系是目前最具应用前景的固态储氢材料之一,其中Mg(NH2)2-2LiH体系在低于90℃下的可逆储氢容量高达5.5wt%。本论文在阐明金属氨基化合物-金属氢化物体系脱氢机理的基础上,优化和调控了Mg(NH2)2-nLiH体系的吸脱氢动力学和热力学性能。主要研究内容如下：动力学研究结果表明金属氨基化合物-金属氢化物体系的脱氢机理与样品的组成、结构及反应条件相关。Li2NH2Br-2LiH体系因Br的笼子效应限制了Li、H和NH2等离子在Li2NH2Br晶格中的迁移,导致该体系的脱氢主要发生在Li2NH2Br自分解之后,依氨气中间体反应机理进行；而固-固反应机理和氨气中间体反应机理有可能共存于LiNH2-2LiH体系的脱氢过程中,其主导程度取决于反应条件：实验结果表明,当LiNH2和LiH充分混合时,该体系在385℃以下的脱氢过程以固-固反应机理为主；当温度高于385℃时,则由氨气中间体机理占主导。考察了铝基(Li3AIH6)硼基(NH3BH3)添加剂对Mg(NH2)2-nLiH体系储氢性能的影响。Li3AlH6的掺杂显著提高了该体系的脱氢动力学性能,140℃的脱氢速度相比原始体系提高了4.5倍,抑制了副产物氨气的生成,使反应活化能由127.0kJ/mol降低到96.0kJ/mol;而氨硼烷(NH3BH3)的引入改变了体系的脱氢反应途径,Mg(NH2)2-3LiH-NH3BH3体系在球磨过程中经历三步反应,分别生成LiAB、[LiMgBN3H3]、Li3BN2和MgNH等中间产物,最终释放高达9.6wt%的氢气。通过引A LiBr、Lil(?)LiBH4,使其与脱氢产物LiNH2形成较为稳定的Li2NH2Br、 Li3(NH2)2I和Li4BN3H10,将2Mg(NH2)2-3LiH体系的脱氢反应热力学焓值由40.1kJ/molH2分别降低至31.9、33.3和35.8kJ/mol H2。范霍夫方程计算结果显示,经LiBrs、LiI和LiBH4修饰后,2Mg(NH2)2-3LiH体系在一个大气平衡氢压下的放氢温度已降至燃料电池操作温度(80℃)之下,分别为47、60和64℃。这项研究提出了通过稳定中间产物降低脱氢反应焓变的策略,为Mg(NH2)2-nLiH体系进一步优化提供了新的思路。