天然气作为一种清洁能源,在能源消费结构中的比重逐年提高,主要应用于发电厂和天然气汽车动力燃料。天然气的主要成分是甲烷,使用过程中未燃尽的低浓度甲烷直接排放会加剧温室效应。当前,催化燃烧技术是实现甲烷减排的有效途径,而以Al2O3为载体的负载型Pd催化剂在甲烷燃烧中最具应用前景。然而催化剂中的钯颗粒在反应过程中易于聚集和烧结,且在高温条件下小颗粒Pd O易分解为金属Pd而失活。因此,提高活性Pd O相的稳定性以及增强钯物种抗烧结性能是改善钯基催化剂催化性能的关键因素。CeO2优异的氧交换和迁移能力,使其成为氧化物中最有效的钯组分氧化促进剂之一,并且萤石相CeO2能与许多金属氧化物构成固溶体,将其引入到Pd/Al2O3中,有望提高催化剂的活性和稳定性。基于上述设想,本文采用简易的溶胶-凝胶法合成氧化铝载体,将铈与不同金属共同引入到氧化铝中,以其为载体利用等体积浸渍法制备高效稳定的甲烷燃烧氧化铝复合氧化物负载钯催化剂。主要研究内容和成果如下:（1）利用氧化铝多晶型特征以及CeO2-Zr O2固溶体优异的氧储存/释放能力,设计制备Pd/CeO2-Zr O2-Al2O3（Pd/5CZA-x,x代表载体焙烧温度）复合氧化物催化剂。系统研究了不同温度热处理的催化剂晶相结构、表面性质以及在甲烷燃烧反应中的性能,阐述催化剂结构与性能的关系。研究发现,经1200-1300℃焙烧的载体中Al2O3主要以α相的形式存在,以其为载体制备的催化剂中铈锆组分形成了结晶良好的固溶体。催化剂中α-Al2O3与钯物种间的弱相互作用以及铈锆固溶体与钯物种间的强相互作用,使得Pd/5CZA-1300中Pd/Pd O转化更易于进行,催化剂具有优异的低温催化活性和良好的稳定性。此外,由于α-Al2O3表面具有一定程度的疏水性,Pd/5CZA-1300催化剂具有良好的抗水性能。（2）开展了铈锆镁铝复合载体负载钯催化剂的设计研究,通过在CeO2-Zr O2-Al2O3中引入Mg制备铈锆镁铝复合氧化物负载钯催化剂（Pd/5CZA-y M,y代表镁的质量分数）。通过调变镁的添加量以获得性能优异的甲烷燃烧催化剂,研究了镁的含量对催化剂的表面酸碱性、氧空位浓度、晶格氧迁移能力和活性相Pd?Pd O氧化还原循环的影响。获得以下研究结果:由于Mg2+与Ce4+(或Zr4+)半径差异以及电荷的不匹配,镁的引入使得催化剂具有更多的氧空位和表面吸附氧物种,氧迁移能力更强。Mg改性催化剂上较多的氧空位和形成的Mg Al2O4相协同作用削弱Pd-O键,使得Pd O更易于还原。同时金属与载体间的氧迁移作用有利于活性Pd O相的稳定,使得钯物种在反应过程中能够维持在高活性的氧化状态,因此含镁催化剂具有较低的表观活化能和更高的催化活性。另外,发现Pd粒径对催化剂的性能具有较显著影响,随着Pd粒径的增长催化剂的活性呈现火山型趋势,具有适中Pd粒径（5.33±0.48 nm）的Pd/5CZA-5M催化剂表现出更优异的催化活性和稳定性,T99为400℃。（3）在上述研究基础上,考察在氧化铝载体引入CeO2的同时,进一步将可形成四价氧化物的Ti,三价掺杂剂的Y、La以及具有可变价态的Sn4+/Sn2+、Sm3+/Sm2+引入到氧化铝载体中,研究其对催化剂产生氧空位和表面氧物种的影响差异,设计制备了Ce-Sm、Ce-Sn、Ce-La、Ce-Y和Ce-Ti复合改性的氧化铝载体以构筑高性能的负载型Pd催化剂（Pd/C-z A,z=Sm、Sn、La、Y和Ti）,揭示C-z双金属共掺杂氧化铝载钯催化剂在甲烷燃烧中的结构性能差异,为开发高效的多组分甲烷氧化催化剂提供思路。研究结果表明,Ce-Ti共掺杂制备的催化剂中部分γ-Al2O3转变成α-Al2O3,引起比表面显著降低;Ce与Ti、Sm、La和Y共掺杂促使所合成的催化剂形成结晶良好的CeO2颗粒,CeO2与钯物种间的相互作用能为钯提供活性氧,其Pd O热分解温度和H2还原温度较高;Ce-Sn共掺杂时,形成的CeO2-Sn O2固溶体以及锡位点上的Sn4+/2+价态变化,有助于Pd/C-Sn A催化剂获得更多的氧空位、提高的氧迁移能力和改善的还原性能。其中,Pd/C-Sm A具备优良的织构性能和适宜的表面酸碱性,有利于活性组分钯的分散,提高对甲烷的吸附活化。优化的结构和表面性质使得Pd/C-Sm A具有较多的氧空位和表面氧物种,稳定的Pd O相以及更高比例的台阶位Pd O粒子,这降低了甲烷氧化反应的活化能垒,提高了低温催化活性。