在自然界中,通过光合作用及生物代谢实现碳循环过程。然而,近年来随着工业的发展,大气中CO2浓度急剧上升,地球温室效应日渐加重,如何有效降低CO2浓度,维持自然界碳平衡,已经成为亟待解决的重要科学问题。利用风能、太阳能、潮汐能等可再生能源产生的电能,将CO2催化还原为高附加值化学品,如CO、CH4、HCOOH、CH3OH和多碳烷烃等,既可降低CO2浓度实现碳循环利用;又可将非稳定电能转化为易于储存的化学能。虽然该方法具有清洁、环保、可持续发展的优点,但在电催化还原CO2领域取得突破前,还需解决以下问题:（1）反应过电位和能耗较高;（2）反应电流密度低,反应速率较慢;（3）反应机理较复杂,无法实现电催化还原CO2的精准调控。因此,开发新型高效的电催化剂,深入研究反应机理,是解决以上问题的关键所在。本文在现有文献研究基础上,采用具有低过电位的Co作为活性组分,通过设计不同ZnCo比例的双金属类沸石咪唑骨架材料,并将其在惰性气氛下热解,构建出具有Co中间价态及Co-Nx位点的ZnCo双金属催化剂。为提高CO2电催化还原制CO的反应活性和产物选择性,本文分别探究了电解质浓度、热解条件及前驱体组成对催化性能的影响。主要研究内容及结论如下:首先进行前驱体的筛选,在ZIF-8（Zn-ZIF）合成过程中微量掺杂活性金属构建M-ZIF-8前驱体,然后在N2气氛下对前驱体一步热解制备出M-ZIF-T（M=Co、Fe、Cu,T为热解温度）催化剂,并对其进行电化学性能评价。结果表明,Co-ZIF-T催化剂在N2和CO2气氛下的电流密度差值最大,说明活性组分Co在ZIF-8骨架中表现出比Fe和Cu更高的催化活性。为进一步探究ZnCo双金属基催化剂的催化性能,调节ZnCo投料比构建ZnxCoy-BZIFs（x:y为Zn:Co投料比）前驱体,并对其进行电化学性能评价。结果表明,Zn2Co1-BZIF在不同气氛下的电流密度差值最大,表现出最佳的电催化性能,但反应电流密度较低,不超过20 m A·cm-2。为了进一步提高反应电流密度,将筛选出的ZnxCoy-BZIFs作为催化剂前驱体,在Ar气氛下高温热解诱导其组成结构发生改变,制备出ZnxCoy/N-C（T）（x:y为Zn:Co投料比,T为热解温度）催化剂。通过优化热解温度,调节碳载体中石墨化程度及Co纳米颗粒的含量,实现高活性催化CO2还原。同时,通过优化KHCO3电解质浓度,调节电解液中CO2溶解度,加快CO2反应速率。在该催化剂体系中,最大电流密度可达135 m A·cm-2,且在120 m A·cm-2持续稳定40 h以上,最大CO分电流密度为59m A·cm-2,最大CO法拉第效率为56%。使用XRD、SEM、XPS等手段对催化剂表面活性物种进行定性定量分析。结果表明,在结构上,Zn的加入适当增加Co原子间距,可以有效抑制Co金属纳米颗粒在热解过程中的大量团聚。在组成中,Zn2Co1/N-C（900）催化剂中氮含量是Co/N-C（900）的3倍,促进吡啶氮的形成,有利于CO2在碳载体上的吸附及活化。最重要的是,Zn在热解还原过程中将电子传递给Co,从而促使Co中间价态及Co-Nx位点的形成,这些位点是有利的CO2反应位点。