【摘 要】
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CO/CO2甲烷化催化反应是煤化工、合成氨、CO2转化中的涉及到的重要反应。其中,通过CO/CO2甲烷化实现煤制合成天然气（SNG）是我国煤炭清洁化利用的关键核心技术之一;此外,利用CO/CO2甲烷化也可以有效去除合成氨工艺工程中的CO和CO2,避免氨合成催化剂中毒;为了实现碳达峰和碳中和的“双碳”目标,采用甲烷化反应也可以促进CO2的催化转化。然而,传统CO/CO2热催甲烷化反应温度较高,容易导
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CO/CO2甲烷化催化反应是煤化工、合成氨、CO2转化中的涉及到的重要反应。其中,通过CO/CO2甲烷化实现煤制合成天然气（SNG）是我国煤炭清洁化利用的关键核心技术之一;此外,利用CO/CO2甲烷化也可以有效去除合成氨工艺工程中的CO和CO2,避免氨合成催化剂中毒;为了实现碳达峰和碳中和的“双碳”目标,采用甲烷化反应也可以促进CO2的催化转化。然而,传统CO/CO2热催甲烷化反应温度较高,容易导致催化剂烧结、积碳等现象,进而影响催化剂的使用寿命,并且高温也增加了反应能耗,加大了工业运用的成本。因此,如何降低甲烷化反应温度,提升甲烷化催化剂低温性能,一直是广大科研工作者的研究目标。本文采用光辅助CO/CO2热催甲烷化技术,研究了负载型Ni基和Ru基甲烷化催化剂的热催化性能和光热催化性能,探讨光照对于甲烷化性能提升的原因,并分析了其中的反应机理,主要工作内容如下:（1）Ni/Ti O2用于光辅助CO/CO2甲烷化反应:实验与密度泛函理论计算采用普通浸渍法制备了Ni/Ti O2用于CO/CO2光热甲烷化性能研究,发现光照能够显著提升CO/CO2的低温甲烷化性能,Ni/Ti O2催化剂在300℃光热条件下的CO和CO2转化率分别为94%和76%,明显高于热催化条件下的89%和24%。采用一系列光学表征分析了催化剂的光学性能,不同反应条件下的XPS分析表明,活性金属Ni在光照后获得了电子,并通过密度泛函理论计算验证了这一结论,光照情况下,催化剂表面发生了电子的转移和输运,光生电子从Ti O2向Ni转移,原位傅立叶变换红外光谱结果表明,Ni/Ti O2纳米颗粒表面的光生电子利于CO甲烷化过程中中间物种的形成,并促进CO2甲烷化中CO2δ-物种的形成,进而促进CO2的吸附和活化,最后结合理论计算推演出Ni/Ti O2催化剂表面的CO/CO2甲烷化反应路径。（2）Ru/Ti O2用于光辅助CO2甲烷化反应:实验与密度泛函理论计算采用普通浸渍法制备的Ru/Ti O2催化剂在光照下显著提高了低温下的CO2转化率和CH4选择性。在200℃和250℃的低温条件下,光热条件下的CO2转化率比热催化反应分别高四倍和两倍,甚至在100℃的光热甲烷化过程中就已经具有17%的CO2转化率和75%的CH4选择性,并且具有良好的催化稳定性。光学性质表征表明Ru/Ti O2利于光催化反应。原位红外结果表明,光照通过诱导载流子加速了碳酸氢盐物种向甲酸盐物种的转变,并增强了中间物种CO对于Ru原子的吸附强度。DFT理论计算表明,光诱导电子转移能有效促进Ru原子上H2的解离和CO2的活化。
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