新型Fe基硫族化合物超导体探索

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自2008年初,日本科学家在LaO1-xFxFeAs系统中发现26K超导电性以来,以中国科学家为首,通过其他稀土(Sm, Nd, Pr, Ce, Gd,Y)对La位的替代、F对O的电子掺杂、Sr对La的空穴掺杂、压力合成和外加压力等方法,使ReOFeAs系统(1111相)的超导临界温度升高至56K,终结了铜氧化物在高温超导体中的垄断地位,新型超导体探索及超导物理研究再次引起了人们高度关注。经过近一年的努力,人们相继在另外与LaO1-xFxFeAs相类似结构、同样具有F(?)2+四方格子层的:(Ba,K)Fe2As2, LiFeAs和Fe(Te,Se)等三类Fe基化合物中发现了超导电性,形成了四大类Fe基超导体。在过去的一年里,人们针对该类超导体的晶体结构、电子结构、磁性质、输运性质及其超导电性等开展了大量的理论和实验研究,对其认识不断加深。特别是与铜氧化物高温超导体相比较,其物性的异同更是大家感兴趣的问题。但对他们所具有的共同特征,及其所隐含的物理意义并不清楚,如高温超导电性为什么只存在于具有二维结构的系统中?为什么在相图中,铜氧化物和Fe基超导体的超导相都靠近反铁磁有序相?反铁磁涨落是有利于高温超导电性的形成,还是只是一个竞争相?如果Fe基超导体中电-声子相互作用很重要,那么Fe基超导体中的反铁磁涨落与超导电性又有何关联?相对于Fe基超导体与铜氧化物超导体的共性,其物性上的差异可能显得更加重要。在一定意义上讲,Fe基超导体更简单,对其物性的理解应该更容易,尽管其Fermi面为多带,但其正常态性质似乎不像铜氧化物那么令人费解。本论文在对过去工作总结的基础上,针对结构最简单的FeSeo.85体系,和具有Fe02面的Re2O3Fe2Se2(Re=La, Ce)系统,分别采用Cu对Fe、F对O的部分替代,对其结构、磁性质和输运性质进行了系统研究。全文分为三章:第一章主要介绍了超导电性的基本性质,对Fe基超导体的研究现状进行了综述和评论,同时介绍了本论文的研究动机和意义。第二章介绍了本论文中所采用的实验方法。采用传统的固相反应法制备多晶样品,采用X射线粉末衍射(XRD)对样品的结构进行表征,样品的电阻率-温度关系采用标准四引线方法进行测量,采用SQUID(超导量子干涉仪)测量样品的磁化强度。第三章报道了Fe1-xCuxSe0.85、La2O3-xFxFe2Se2和Ce2O3-xFxFe2Se2三个系统的结构、磁性和超导电性的研究结果。在Fe1-xCuxSe0.85体系中,我们发现了Cu对Fe的部分替代不仅会抑制其超导电性,更重要的是导致其金属-绝缘体相变;而在反铁磁绝缘体La2O3Fe2Se2系统中,通过F对O的部分替代引入载流子,系统不仅转变为金属,而且呈现10K的超导电性;同时首次合成出具有与La2O3Fe2Se2结构相同的反铁磁绝缘体Ce2O3Fe2Se2单相化合物,并对其F对O的部分替代效应开展了系统研究。
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