随着航空工业的快速发展，先进复合材料在航空领域的用量不断提高。航空复合材料的高分子基质具有优异的传递载荷和轻量化的作用，是实现航空器件减重增效的有效途径，成为未来航空先进复材的发展趋势和研究重点。橡胶是航空部件中必不可少的弹性体材料，作为先进复合材料的基质已取得了长足的进步，但其机械强度仍不足以满足航空复材对基质材料日益增长的需求。增强填料作为高性能橡胶复合材料的核心组成部分，决定了橡胶的机械强度和使用性能。目前，单一组分的填料对橡胶性能的提升已经不能满足要求，纳米复合填料由于各个组分之间产生的优势互补和协同补强作用成为高性能补强填料的发展趋势。因此，制备高性能的功能性复合填料并应用于橡胶基质中，对中国航空先进复合材料的发展具有重要的意义。
　　本课题以氢化丁腈橡胶(HNBR)为基质，研究不同类型的二氧化硅(SiO2)基纳米复合填料对HNBR填料网络的影响，研究复合填料制备方法对橡胶-填料界面作用的影响，深入研究各种纳米复合填料结构与HNBR性能之间的构效关系，设计并研制高性能的HNBR橡胶纳米复合材料。主要研究内容如下:
　　1.通过在SiO2纳米颗粒表面原位组装水滑石(LDH)纳米片的方式，制备得到高分散LDH-SiO2纳米复合材料，并用于补强HNBR。LDH-SiO2纳米复合材料中的LDH为纳米片结构，生长在平均粒径为15nm的SiO2纳米颗粒的表面。对LDH-SiO2/HNBR复合材料研究表明，二维LDH能够有效抑制SiO2纳米粒子的聚集，改善了填料在橡胶基质中的分散性，削弱了填料网络。同时，LDH-SiO2/HNBR具有较高的橡胶-填料相互作用，在应力作用下LDH产生应变方向的取向。当LDH与SiO2质量比为0.8时，填充40phr时，LDH-SiO2/HNBR的拉伸强度达到27.74MPa，分别是SiO2/HNBR、LDH/HNBR和HNBR的2倍、1.7倍和13倍。二维的LDH纳米片具有阻隔作用，在老化过程中延缓热空气的扩散，从而提高LDH-SiO2/HNBR的耐热空气老化性能。
　　2.理论计算的基础上，在非共价键改性的石墨烯(NFRGO)表面原位生长SiO2纳米颗粒，制备了NFRGO-SiO2纳米复合填料，并用于增强HNBR。SiO2为平均粒径5nm的颗粒结构，且高度分散于NFRGO纳米片表面。对NFRGO-SiO2/HNBR的结构表征结果表明，NFRGO纳米片可有效提高SiO2在橡胶中的分散性，削弱复合填料网络。同时，非共价键改性后的复合填料可显著增强橡胶-填料界面作用，提高复合填料补强效率。在复合填料中仅添加1％质量分数的NFRGO，即可大程度地提高NFRGO-SiO2/HNBR复合材料的机械性能以及粘弹性能。1％-NFRGO-SiO2/HNBR的补强系数分别比SiO2/HNBR和1％-RGO-SiO2/HNBR提高了150.7％和53.9％。1％-NFRGO-SiO2/HNBR的撕裂强度高达40.2kN/m，相比于SiO2/HNBR提高了71.1％。
　　3.通过静电组装的方法制备了石墨烯-碳纳米管(RGO-CNTs)复合材料，在非共价键改性的RGO-CNTs表面原位生长SiO2纳米颗粒，制备了RGO-CNTs-SiO2三相复合填料，研究其对HNBR的补强性能。对三相填料的表征结果表明，RGO与CNTs相互促进分散，SiO2以平均粒径7nm的颗粒形式高度分散于RGO-CNTs复合材料表面。对RGO-CNTs-SiO2/HNBR的结构表征结果表明，三相填料能够有效削弱橡胶填料网络，同时提高填料-橡胶界面作用。系统地研究了RGO-CNTs-SiO2三相填料的不同组分含量对HNBR的机械性能的影响，结果表明，三相填料产生明显的协同补强作用，当RGO与CNTs质量比为1∶5，RGO-CNTs质量分数为2％的RGO-CNTs-SiO2具有最佳静态和动态机械性能的补强作用，填充份数为50份时RGO-CNTs-SiO2/HNBR拉伸强度达到30.1MPa。
　　4.在非共价键改性的二硫化钼纳米片(MoS2)表面原位生长SiO2纳米颗粒，制备了MoS2-SiO2纳米复合填料，并将其填充于HNBR，制备了取向型的MoS2-SiO2/HNBR复合材料。对MoS2-SiO2和MoS2-SiO2/HNBR的结构表征，分析了MoS2纳米片与SiO2纳米颗粒间的协同分散现象，MoS2纳米片的加入可提高填料在橡胶中的分散性，削弱复合填料网络。分别研究了MoS2纳米片和MoS2-SiO2纳米复合材料对MoS2-SiO2/HNBR机械性能的影响。非共价键改性增强了MoS2纳米片与橡胶基质的界面作用，同时，MoS2-SiO2/HNBR的SEM结果可以观察到MoS2纳米片在橡胶基质中的取向与平行排列，增加了微电容器结构，提高了极性橡胶的介电性能。