电热材料是一种将电能转换成热能的材料，在航空航天器设备保温、输送管道防冻以及民用电暖等方面已经得到了广泛应用。在众多电热材料中，有一类材料不仅有着将电能转换成热能的能力，同时还有具有正温度系数(PTC)效应，即它们的电阻率会随温度上升而迅速增大，可以实现自限温加热。这类PTC效应自限温电热材料无需外加控温电路，与传统电热材料相比有更高的可靠性和更低的制作成本。在常见的PTC材料中，聚合物基导电复合材料(CPCs)因其本身优良的柔韧性和阻温性能，在应用于自限温加热器件时具有很大潜力。当CPCs应用于自限温加热时，除了要有优良的PTC效应外，为保证其在通电后能达到预期的加热温度，还需具备高效的焦耳加热性能。然而，现有的CPCs材料大多都无法同时满足以上两个条件。本文以获得良好自限温加热性能的薄膜材料为目的，研究了填料种类及其分布对聚合物基复合材料PTC和焦耳加热性能的影响。主要研究内容如下：
　　首先，研究了聚偏氟乙烯(PVDF)/碳纳米管(MWCNT)导电复合薄膜材料。针对碳纳米管不易分散的问题，采取两步超声分散的方式，即先在溶剂中对MWCNT进行预分散，使PVDF加入后的第二次分散更加充分。同时还通过调整PVDF溶液粘度的方式改善了其分散状态。在自限温加热性能方面，其最终能保持稳定的自限温温度在150℃左右，显示出良好的焦耳加热性能。
　　然而，上述研究中过高的PTC转变温度和较低的PTC强度使复合材料的自限温温度接近其极限使用温度。针对这方面问题，改用镍粉作为导电填料，但金属填料常存在逾渗阈值过大的问题。为此，采用溶液共混法，制备了低逾渗阈值(0.9 vol%)的PVDF/Ni薄膜样品，其逾渗阈值较已有研究低一个数量级。同时发现，其PTC转变温度随镍粉浓度的增加而增加，数值在80~150℃之间，且PTC强度普遍较大(>105)。此外，自限温加热测试表明，其自限温加热温度稳定维持在~55℃。
　　上述工作虽提升了PTC性能，但镍粉填充的导电复合材料焦耳加热性能仍不理想。在此前基础上，本着优势互补的思想，采用填料共混的方式制备了PVDF/Ni/MWCNT导电复合薄膜。发现MWCNT的引入改善了镍粉在PVDF基体中的聚集现象，同时还增强了材料的焦耳加热性能，但却也导致了材料PTC强度的降低。通过研究填充物含量、比例及分布对材料PTC性能的影响，发现镍和碳纳米管的含量分别为35wt%和2wt%时，样品的稳定自限温加热温度为102℃。且柔韧性和柔变稳定性测试表明，在曲折半径为2.5mm时，电阻改变仅在10%左右。最终通过填料共混的方式获得了自限温性能优良的聚合物导电复合加热膜。