论文部分内容阅读
电催化还原脱氯是去除氯代有机污染物的有效方法,在氯酚类污染物的降解去除中具有较好的应用前景。本文以泡沫镍和钛网为基体材料,采用十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)修饰电极,以2,4-二氯酚(2,4-DCP)、五氯酚(PCP)为目标污染物,考察了脱氯电流、阴极室溶液初始pH值、电解质浓度、目标污染物初始浓度等因素对污染物降解的影响,优化了脱氯反应条件,分析了脱氯产物,并对脱氯路径和脱氯机理进行了初步分析。
当以钛网为电极基体材料时,以电沉积法制备钯/聚吡咯-十二烷基苯磺酸钠/钛(Pd/PPy-SDBS/Ti)电极和钯/聚吡咯-十六烷基三甲基溴化铵/钛(Pd/PPy-CTAB/Ti)电极为催化电极,以2,4-DCP为目标污染物进行了脱氯研究。Pd/PPy-SDBS/Ti与Pd/PPy-CTAB/Ti电极的最佳脱氯电流均为5mA,最佳脱氯时间均为为90min。在最佳条件下Pd/PPy-SDBS/Ti与Pd/PPy-CTAB/Ti两电极的去除率分别为96.7%、97.2%,电流效率分别为24.4%,24.3%。两电极均实现了在保证较高去除率的同时获得较高的电流效率。两电极重复使用十次后能仍保持很好去除率,电极稳定性很好。
以Pd/PPy-CTAB/Ti电极为阴极,Pt片为阳极,对PCP的还原脱氯进行了初步研究。随着脱氯时间的延长和脱氯电流的增大,Pd/PPy-CTAB/Ti电极对PCP的去除率增大,但当电流增大到一定程度再增大脱氯电流时去除率增幅变缓,选择脱氯电流50mA为最佳脱氯电流。随着溶液酸度的增大,PCP去除率也逐渐增大,选择溶液硫酸浓度为0.3mol/L为最佳酸度条件。在脱氯电流为50mA,溶液硫酸浓度为0.3mol/L条件下,PCP去除率为99.53%。
当泡沫镍为电极基体材料时,以电沉积法制备钯/聚吡咯-十二烷基苯磺酸钠/泡沫镍(Pd/PPy-SDBS/foam-Ni)电极和钯/聚吡咯-十六烷基三甲基溴化铵/泡沫镍(Pd/PPy-CTAB/foam-Ni)电极为催化电极,进行了水溶液介质中2,4-DCP的脱氯降解研究。Pd/PPy-SDBS/foam-Ni电极与Pd/PPy-CTAB/foam-Ni电极的最佳脱氯条件为:脱氯电流为5mA,阴极室溶液初始pH值为2.20与2.19,支持电解质浓度为0.03mol/L,脱氯时间为50min。在最佳条件下Pd/PPy-SDBS/foam-Ni与Pd/PPy-CTAB/foam-Ni两电极对100mg/L的2,4-DCP均完全去除,且两电极重复使用十次后能仍保持100%的去除率,电极稳定性很好。
实验表明,电催化还原法脱除水中氯酚类污染物物在技术上是可行的,可以为水中氯代有机物的无毒无害可降解提供切实可行的技术及相关理论依据。