氮掺杂Fe@C及Fe@Si@C纳米复合材料的制备及其性能研究

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本文分别以Fe2O3与石墨以及Fe2O3、SiO2与石墨为原料,采用压制法制备阳极棒,通过直流电弧放电法分别制备了氮掺杂Fe@C以及氮掺杂Fe@Si@C纳米复合材料。使用TEM、HRTEM、EDX、SEM、EELS、XRD、TG-DSC和Raman等对产物进行表征,考察了阳极棒直径和原料配比对氮掺杂复合壳层包覆铁纳米颗粒(N-CSEINPs)和氮掺杂铁@石墨烯纳米复合材料(N-Fe@GNCs)的形貌、结构和收率等的影响,并对其磁性质、光学性质、吸附性能和光催化活性进行了考察;还考察了阳极棒直径、原料配比和放电电压对制备氮掺杂Fe@Si@C纳米复合材料的影响,并对其磁性质和光学性质进行了考察;探讨了电弧放电产物的生成机理,并提出了一个简单的模型。以质量比为1:9的石墨与Fe2O3的混合物为原料,使用直径为6.6 mm的阳极棒进行电弧放电,产物B3中以N-CSEINPs为主,其平均粒径约20.8 nm;其内核主要为Fe和Fe3C,壳层为包含C、Fe、O和N元素的复合壳层。产物B3的铁含量约为86.4 wt.%,在室温下具有铁磁性行为。N-CSEINPs在除去亚甲基蓝(MB)的实验中显示了较好的吸附和光催化性能。产物C内芯-3以N-Fe@GNCs为主,其铁含量约为79.8 wt.%,在室温下具有近似超顺磁性行为;其悬浮液在紫外灯光照射下呈现绿色。以质量比为1:5的石墨与Fe2O3的混合物为原料,制备直径为6.6 mm的阳极棒进行电弧放电,产物B4中既有CSEINPs,又有CEINPs;其铁含量约为58.4wt.%,在室温下具有铁磁性行为。产物C内芯-4也是以N-Fe@GNCs为主,在室温下也是具有近似超顺磁性行为。以质量比为1:5:4的石墨、Fe2O3与SiO2的混合物为原料,在阳极棒直径6.6mm、初始放电电压80V时进行电弧放电,产物B7以氮掺杂核-壳结构纳米线和纳米颗粒为主,且两者的壳层均为复合壳层;前者的直径约6-18 nm,壳层厚度约2-6 nm;后者的粒径约7-25 nm,壳层厚度约3-5 nm;产物B7的物相组成主要为石墨碳、FeSi、SiC;在室温下表现出铁磁性行为。产物C内芯-7以N-Fe@Si@GNCs为主,其物相组成为石墨碳、FeSi和SiC;在室温下非常接近超顺磁性;其悬浮液在紫外灯光照射下呈现黄绿色。本文的研究结果对于电弧放电化学的发展以及新型无机纳米(复合)材料的设计、制备及其应用基础研究均具有重要的实际意义和一定的理论意义。
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