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本论文以天然胶（NR）为基体，以白炭黑（SiO2）为补强剂，以Si69为SiO2改性剂，利用凝胶渗透色谱仪（GPC）、橡胶加工分析仪（RPA）、扫描电子显微镜（SEM）和结合胶含量测定等方法系统地研究了NR/SiO2/Si69复合体系的微观结构在加工过程中的演变规律。主要考察了混炼、停放及返炼工艺过程对混炼胶微观结构的影响。论文首先研究了混炼工艺对NR/SiO2/Si69复合体系微观结构的影响，主要考察了分子量及分子量分布、SiO2填充份数、初始加工温度、混炼转速及混炼时间对混炼胶微观结构的影响。实验表明，随着起始加工温度的增加，橡胶分子量逐渐增加而分子量分布变宽；随着转速及加工时间的增加，分子量逐渐降低，而分子量分布先变窄后变宽。随着SiO2填充份数的增加，混炼胶的结合胶含量先增加后降低，混炼胶的Payne效应逐渐变强；当SiO2用量为30份时，混炼胶结合胶含量最高，开始出现明显的Payne效应。随着初始加工温度的提高，混炼胶中结合胶含量逐渐增加；当SiO2用量为20份时，混炼胶的Payne效应逐渐增加；当SiO2用量为30份时，SiO2在NR中的分散情况先变好后变差；当SiO2用量为50份时，混炼胶的Payne效应逐渐减弱。随着混炼转速的提高或混炼时间的延长，SiO2在NR中的分散逐渐变好，结合胶含量随着转速的增加先增加后减少。在停放工艺对混炼胶微观结构的影响中主要考察的工艺参数是停放时间和停放温度。采用RPA在低应变低频率下对混炼胶进行在线跟踪测试来表征填料网络结构的演变过程。结果表明：在停放初期混炼胶的G’基本不变，随着停放时间的延长，混炼胶的Payne效应先减弱后变强，结合胶含量逐渐增加。随着停放温度的提高，混炼胶的结合胶含量增加，混炼胶的Payne效应减弱。NR/SiO2/Si69复合体系中填料网络结构的恢复速度随着停放温度的提高而加快，且填料网络的恢复主要集中在开始的15min内。论文还研究了返炼工艺对混炼胶微观结构的影响，主要研究返炼时间和返炼剪切速率的影响。研究发现，随着返炼时间的延长和返炼剪切速率的增大，所得混炼胶的G’逐渐降低，结合胶含量逐渐增加。