低维纳米材料具有大的表体比和显著的量子尺寸效应,因此其电学、光学、力学、磁学等方面的物理性质与体材料有明显的不同,近年来已成为最活跃的研究领域之一。自1991年碳纳米管被发现以来,针对各种Ⅲ-Ⅴ和Ⅱ-Ⅳ族半导体纳米材料的研究也随之展开。在材料的微观结构设计和性能调控的理论方法中,基于密度泛函理论的第一性原理计算方法被证明是一种行之有效的理论方法,可适用于研究纳米材料的几何结构、能量稳定性、电子结构、磁性、化学反应动力学等。第一性原理计算方法在材料设计和性能预测方面的成功应用,对传统的材料设计过程是一种创造性的改进,可以有效地提高工作效率,缩短开发周期。本论文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了低维碳纳米材料中类石墨烯及石墨烯量子点的电子特性,着重研究尺寸效应和几何构型对体系的电子结构的影响,所涉及的低维纳米材料主要包括氮化硼量子点、碳化硅量子点和石墨烯量子点。目的在于从原子尺度上探究此类材料的稳定性和电子结构的调控机制和调控规律,为这一类材料的合成和应用提供理论依据。第一章是关于该论文的研究背景以及选题意义；第二章介绍了该论文所采用的理论基础；第三章到第五章,详细介绍并总结了作者在攻读博士学位期间所做的主要研究工作和取得的主要结果。主要内容和结论如下：1.对氮化硼和碳化硅量子点的理论研究表明：由六方氮化硼(h-BN)单层裁剪而形成氮化硼量子点尽管具有与石墨烯量子点相似的原子结构个几何外形,但是电子结构差别较大。氮化硼量子点的电子结构和自旋极化与其几何外形和边缘的形状及钝化方式密切相关。其中边缘钝化在提高氮化硼量子点稳定性的同时,会消除量子点的自旋极化。三角形的碳化硅量子点具有自旋极化的基态,其磁矩随着量子点的尺度增大而增大。而六角形的碳化硅量子点的基态的电子没有自旋极化,其电子能隙随着量子点的尺度增大而减小。为探究上述电子结构的变化规律,我们将基于2pz轨道的Hubbard模型推广用于描述氮化硼量子点和碳化硅量子的电子结构的自旋极化。计算表明：这一推广的Hubbard模型可以很好的解释第一性原理的计算结果。另外,用于描述石墨烯量子磁矩的Lieb定理也可以被推广用于描述氮化硼和石墨烯量子点。这为研究蜂巢型量子点的电子结构提供一种简单的方法。2.从第一性原理出发,针对碳原子掺杂的三角形氮化硼量子点的稳定结构、电子结构的调控规律进行了理论研究。计算中充分考虑了不同边缘结构、不同掺杂位置和碳原子掺杂浓度等情况。结果表明：掺杂的碳原子倾向于替代氮化硼量子点中的少子晶格,掺杂对氮化硼量子点的平面性影响甚小。当碳原子的替代位置从量子点的内部向外部区域移动时,体系的能隙宽度呈现振荡减小的趋势,其中某些特定替代位置对应的能隙值甚至小于相应的石墨量子点的值。碳原子掺杂后的氮化硼量子点具有自旋极化的基态,所引入的杂质能级相对于费米能级的位置取决于碳原子替代是多子晶格还是少子晶格。上述特性与计算所选用的关联函数、量子点尺寸及形状均无关。这位调控氮化硼量子点的电子结构和自旋极化提供了一种有效的途径。3.采用基于量子力学第一性原理的理论方法对吸附在六方氮化硼衬底上的石墨烯量子点的电子结构自旋极化进行了研究,发现：石墨烯量子点稳定的吸附构型具有AB堆垛的特征,即,两套子格的碳原子分别位于硼原子的正上方和BN六边形的正上方。石墨烯量子点与氮化硼衬底间的相互作用可以降低量子点的HOMO-LUMO能隙：通过改变石墨烯量子点吸附浓度后可以调控能隙。垂直的外加电场可以调控石墨烯量子点与氮化硼衬底之间的作用,使石墨烯量子点的HOMO-LUMO能隙迅速减小,并且其总磁矩减小。石墨烯量子点的电子结构与自旋的变化对电场强度非常敏感,较弱的外加电场可使其电子特性和自旋发生明显变化。这些结果对于调控石墨烯量子点以便构造自旋器件方面具有潜在的应用价值。