【摘 要】
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随着非燃油汽车的的发展,最适用于燃料电池汽车动力电池的质子交换膜燃料电池吸引了全世界的广泛关注。降低其催化剂成本,发展高活性和高稳定性Pt基氧还原催化剂并实现其大规模工业化生产是推进电池商业化的关键。目前,Pt基合金催化剂是最常用的氧还原催化剂之一。但在燃料电池的长时间运行条件下,催化剂仍存在合金颗粒聚集,非贵金属溶出,物质传输通道受阻,导致催化活性以及稳定性不佳的问题。同时,催化剂制备方法繁琐,
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随着非燃油汽车的的发展,最适用于燃料电池汽车动力电池的质子交换膜燃料电池吸引了全世界的广泛关注。降低其催化剂成本,发展高活性和高稳定性Pt基氧还原催化剂并实现其大规模工业化生产是推进电池商业化的关键。目前,Pt基合金催化剂是最常用的氧还原催化剂之一。但在燃料电池的长时间运行条件下,催化剂仍存在合金颗粒聚集,非贵金属溶出,物质传输通道受阻,导致催化活性以及稳定性不佳的问题。同时,催化剂制备方法繁琐,金属掺杂不易控制,导致很多优良催化剂无法实现工业化制备。为了解决以上问题,本文制备出了碳纳米管桥接Pt基三元合金催化剂,探索了合金组成、结构等对催化剂活性以及稳定性的影响规律。同时,为了实现氧还原催化剂的工业化生产,本文探索了流控技术合成催化剂,为实现催化剂的一锅式生产提供了一种有效策略。研究表明,将Pt合金化有利于提高催化剂的固有活性,与碳纳米管载体之间的复合协同作用有利于提高其稳定性,限制其在运行条件下的聚集以及物质传输通道的堵塞。结果显示:Pt Co Ni0.4@CNTs催化剂表现出较高的催化活性且能够稳定运行。（1）在0.9 V下,其质量活性为626 m A·mgPt-1,比表面积活性为2.14m A·cm-2,与商业Pt/C(166 m A·mgPt-1、0.24 m A·cm-2)相比较,分别是其的3.7倍和8.9倍,是Pt3Ni/C(308 m A·mgPt-1、0.7 m A·cm-2)的2倍和3.1倍。（2）在经50000圈加速老化实验后,其半波电位仅仅只衰减了10 m V,远远优于商业Pt/C（衰减40 m V）。其次,我们对催化剂的制备技术进行了探索。采用流控技术以5 r/min的速率合成了Pt Co@CNTs-MOF催化剂。该催化剂由碳纳米管将铂钴合金纳米颗粒桥接在一起,铂钴合金在其间分散均匀,表现出了优良的氧还原催化活性和稳定性。结果显示:（1）当Pt负载量为10%时,在0.9 V下,Pt Co@CNTs-MOF催化剂质量活性为515 m A·mgPt-1,比表面积活性为1.17 m A·cm-2,是商业Pt/C(166m A·mgPt-1、0.24 m A·cm-2)的3.1倍和4.9倍。（2）在经10000圈加速老化实验后,其半波电位基本无衰减,远远优于商业Pt/C（衰减20 m V）。（3）在燃料电池系统中,当阴极负载为60μgPt·cm-2时,其功率密度达到了958 m W·cm-2,并在连续运行100 h后,只检测到了0.05 A·cm-2的衰减。
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