纤维素纳米晶/纳米银杂化材料的制备及对生物聚酯协同增强机理的研究

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近年来,以全生物可降解聚酯(PHBV)为基体制备纳米复合材料已逐渐取代以石油基塑料聚合物,其优异的生物可降解和生物相容性已引起了世界各国研究者的兴趣。相比于石油基塑料,PHBV基复合材料凭借其较好的生物相容性、高结晶度、低毒性等优异性能。然而,PHBV大分子链过于规整,使其具有脆性大、韧性差、结晶速率慢的缺陷。因此,本工作将纤维素纳米晶/纳米银(CNC-Ag)杂化材料作为纳米填料增强PHBV基体,制备多功能PHBV基纳米复合材料,分别考察了不同纳米银含量和不同极性基团(羟基、羧基)含量的纤维素纳米晶/纳米银杂化材料对PHBV基体结晶、热学、力学,整体迁移和抗菌性能的影响机制。(Ⅰ)不同纳米银含量CNC-Ag纳米杂化材料的制备及对生物聚酯协同增强机理研究。通过使用溶液流延技术制备含CNC-Ag纳米杂化材料和可生物降解生物聚酯(PHBV)纳米复合材料,并对复合材料的结晶、热学、机械、阻隔、迁移和抗菌等性能进行表征。研究表明:均匀分散的纳米杂化物(纳米银含量不同)可以充当成核剂以改善PHBV纳米复合材料的结晶速率和结晶度。相比纯PHBV,PHBV/CNC-Ag-1.7纳米复合材料具有更高的热稳定性(开始分解温度升高45.1oC)、机械性能(拉伸强度增加97%,杨氏模量增加220%)。PHBV纳米复合材料展现了对E.coli和S.aureus优异的抗菌性能,抗菌性能接近100%。此外,PHBV/CNC-Ag-0.85对食物模拟物具有最优的阻隔性能。制得的纳米复合材料非常有希望用于食品包装、饮料和一次性餐具等领域。(Ⅱ)CNC-Ag纳米杂化材料表面极性基团调控及性能表征。通过控制纤维素纳米晶制备方法、引入助还原剂(抗坏血酸)和交联剂(柠檬酸)及超声波法等试验条件改变CNC-Ag纳米杂化材料表面极性基团(羟基、羧基)含量,并采用FE-SEM、FT-IR、UV-vis、羧基含量和接触角等探索了纳米杂化材料的微观形貌、化学结构及亲水性等性能。研究表明经超声波法,借助抗坏血酸与柠檬酸,即可在室温条件下制得高极性基团含量的纳米杂化材料,其羧基含量高达1.21 mmol/g。凭借优良的分散性能,将有助于其应用于制备生物基纳米复合材料中,形成强氢键网络,增强生物聚酯纳米复合材料性能。(Ⅲ)不同极性基团CNC-Ag纳米杂化材料对生物聚酯协同增强机理研究。由溶液流延技术制备含有不同极性基团含量的纤维素纳米晶/纳米银杂化材料的PHBV纳米复合材料。采用FE-SEM、FT-IR、UV-vis、DSC、TG等表征手段探索其脆断截面、化学结构、紫外可见光谱、非等温结晶、热学和阻隔等性能。研究表明:不同极性基团含量的纳米杂化材料在PHBV基体中具有良好的分散性和生物相容性,这有助于保持其与PHBV基体共混后空间分散性和粘附性能。纳米杂化材料表面的极性基团诱使其PHBV基体间形成较强分子间与分子内氢键作用,形成氢键网络,增强纳米复合材料的机械性能阻隔性能。此外,纳米复合材料具有较高的抗菌效果,使其成为双功能全生物可降解纳米复合材料。
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