Fe~0/过硫酸钠-SBR工艺处理四环素废水的效能及机制

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本文以盐酸四环素(TC)为目标污染物,采用Fe~0/过硫酸钠体系+SBR工艺进行处理,研究Fe~0/过硫酸钠(PS)体系降解四环素的影响因素,探究Fe~0/过硫酸钠体系降解四环素的机理,探寻后续SBR工艺处理TC混合模拟废水的可行性。具体研究内容和结果如下:(1)研究Fe~0/PS体系中p H值、Fe~0和过硫酸钠(PS)的投加量、TC浓度和温度对TC降解效果的影响可知:在温度25℃,p H=3,TC浓度30 mg·L-1,Fe~0和过硫酸钠添加量分别为1 mmol·L-1和2 mmol·L-1时,TC去除率达到96.22%,COD去除率为47.93%,BOD5/COD由0.05提高至0.30,说明Fe~0/PS体系可以有效降解TC。(2)根据动力学方程对实验数据拟合,得到Fe~0/PS体系降解TC的动力学方程总式:-d[TC]/dt=170exp[5255.26/RT][TC]-0.78[PS]0.94[Fe~0]0.89,PS投加量反应级数最高为0.94,说明PS投加量对Fe~0/PS体系降解TC影响最大,该反应活化能较低,为5.3 k J·mol-1,说明反应易于发生。(3)通过选用异丙醇和叔丁醇作为自由基淬灭剂进行自由基猝灭实验,结果表明,Fe~0/PS体系降解TC过程中硫酸根自由基(SO4-·)发挥主要作用,羟基自由基(·OH)发挥次要作用。(4)根据Fe~0/PS体系降解TC前后LC-MS检测结果可知,TC经过Fe~0/PS体系可得到有效降解,并提出了可能的降解产物和路径。TC降解过程可能的路径有两条:A路径是自由基对TC发生了羟基化反应,TC发生了羟基重排,然后化合物开环、脱去羟基、羰基等自由基团,形成中间产物C14H15O7;B路径是自由基攻击了位于d环上的基团,脱去羟基,然后d环内双键受到自由基的攻击,d环被打开,脱去环上的自由基团。(5)通过对SBR反应器去除效能研究可知,TC对活性污泥去除COD和氨氮有抑制作用,TC浓度越高,对活性污泥降解性能的抑制作用越明显;添加30 mg·L-1TC的反应器运行20d后,COD去除率降低至60.0%,氨氮去除率降低至5%。但是TC经过Fe~0/过硫酸钠体系预处理后,对活性污泥的抑制作用明显减弱甚至消失,SBR反应器中COD和NH4+-N去除率均在80%以上,SBR反应器运行正常,出水稳定。(6)从活性污泥的傅立叶红外光谱图可知,TC废水经Fe~0/过硫酸钠预处理后对活性污泥的成分和含量没有较大的变化,在波长3378.74 cm-1和1034.17 cm-1两处透过率发生了略微的变化,-OH结构和-NH2结构对应波长由3378.74cm-1增至3391.27 cm-1,这可能是因为降解产物与污泥成分发生了反应。
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