丝光沸石负载TiO2膜光催化氧化邻氯苯酚的研究

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光催化TiO2氧化技术作为一种高级氧化技术,对氯酚类等难降解有机物具有氧化彻底、反应快速、高效等优点,受到研究者们越来越多的重视,成为环境污染控制领域最具有发展前途的高级氧化技术之一。 以难生物降解的邻氯苯酚作为目标污染物,125W高压汞灯作为紫外光源,利用自制光催化反应器,系统地研究了光催化反应中催化剂TiO2浓度、pH值、邻氯苯酚初始浓度等关键因素对反应的影响,确定了最佳的反应条件;对邻氯苯酚光催化降解反应过程中生成的中间产物,通过气相色谱-质谱联用方法进行了定性分析,进而探讨了邻氯苯酚光催化降解的反应机理途径;考察了悬浮相TiO2光催化氧化邻氯苯酚的反应动力学方程。实验结果表明,在悬浮相光催化反应体系中,TiO2浓度的最佳值为0.30g·L-1,反应体系在pH<3时光催化活性最高,反应速率随邻氯苯酚初始浓度的升高而降低,C1取代基对邻氯苯酚的降解反应产生抑制作用,邻氯苯酚降解过程中生成的中间产物有1,2-二氯苯、苯、醌、苯邻二酚等,得出了悬浮相TiO2光催化氧化邻氯苯酚反应的动力学方程为零级反应形式C=Kt、TOC=K′t。 采用粉体涂敷法(去离子水、无水乙醇作分散剂)、溶胶-凝胶法,以丝光沸石作为催化剂载体,在不同热处理温度300℃、400℃、500℃、600℃下制备TiO2负载膜,通过BET比表面积、负载量、X射线衍射、扫描电子显微镜等分析手段进行了表征。研究表明,由于沸石具有较好吸附性能及独特的静电场结构,沸石负载TiO2膜比悬浮相TiO2光催化反应体系具有更高的催化活性,其中溶胶-凝胶法在400℃制备得到的TiO2膜催化活性最高,不同初始浓度的邻氯苯酚溶液中的TOC降解反应动力学模型符合L-H模型,r0=(kL-HKadsTOC0)/(1+KadsTOC0)反应动力学
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