有机材料在日常生活到工业生产的许多领域有着广泛的应用，其热输运性质十分关键。一方面，散热问题是制约高性能电子器件发展的瓶颈，良好的热输运有助于解决这一问题。其中涉及的有机材料包括用于电子器件热界面、热封装材料的链状聚合物和交联聚合物，用于柔性电子器件基体的交联聚合物，和用于柔性导线、光电器件中的半导体共轭聚合物。此外，有机纳米材料所组装的薄膜器件中存在高密度的范德华交叉界面，阻碍了热量的耗散。另一方面，热电效应能实现热能和电能的转换，可用于温差发电和热电制冷。低热导率对实现高能量转换效率大有裨益。相关的有机材料包括用于柔性热电模块中的半导体共轭聚合物，和极具潜力的高热电性能有机小分子晶体。因此，有机材料热输运的研究对提高能源利用效率和发展高性能电子元件、新兴柔性电子设备、纳米结构器件至关重要，对理解热传导基础物理问题具有一定的科学意义。
　　诸多有机材料中，链状聚合物是极具前景的散热材料之一。为实现高热导率，我们提出了一种范德华限域效应，并设计了一种交叉平铺层积结构。以聚乙烯为例，通过分子动力学模拟，发现聚乙烯交叉平铺层积结构的热导率高达181Wm-1K-1，比体块无序聚乙烯高近三个量级。这一机制打破了人们的普遍看法——范德华力不利于传热。通过形态分析发现，交叉平铺层积结构使聚乙烯具有更好的晶格有序性。结合范德华势能和原子振动特性分析，发现交叉平铺层积结构形成了受限的范德华势垒，限制了原子的振动从而减弱了声子散射。我们还在石墨烯纳米带体系中验证了我们这一思路。对范德华力影响声子输运的研究，为声子学、热电等领域提供了一些新的借鉴。
　　相比于链状聚合物，交联聚合物的热导率普遍较低。以交联环氧树脂为例，其具有复杂分子组成和无序网状结构。这使得对链状聚合物行之有效的自上而下方法，在提高环氧树脂热导率上收效甚微。为此，我们提出了一种自下而上的平行联接策略。通过分子动力学模拟，发现构建的平行联接环氧树脂沿链方向热导率(0.8 Wm-1K-1)为无序交联环氧树脂的2倍多。而拉伸应变还可以将其热导率再提高约一个量级。我们通过形态分析解释其内在机理。这一策略可以通过分子层沉积方法实现，为提高交联聚合物热导率提供了新的思路。
　　除了以上绝缘有机材料，针对半导体共轭聚合物的不同应用，调控其热导率对其器件性能十分重要。为此，我们提出利用掺杂来实现这一目的，以聚乙撑二氧噻吩为例，研究了掺杂对这一链状聚合物热导率的影响。通过模拟不同掺杂浓度的体系，发现室温下掺杂使其三个方向热导率都降低。掺杂体系具有多种传热行为共存的特性。特别的是，面外方向热导率的反常温度依赖是由于掺杂剂的贡献较大(400K下高达45%)。声子特性分析指出，掺杂主要影响低频区域内的声子。研究掺杂对热输运的影响为调控有机共轭聚合物热输运提供了指导。
　　在热电研究方面，提高热电性能的一般策略主要是利用低维结构提高电输运和声子工程降低热导率，过程繁琐，成本昂贵。为此，我们提出利用低热导率的体块声子玻璃晶体材料中的低维电输运来实现高热电性能。由于链状聚合物热导率通常较大，因此我们以二聚并三噻吩小分子晶体为例，通过分子动力学模拟，发现其沿π-π堆叠方向的热导率仅为0.34Wm-1K-1。结合合作者计算的电输运参数，评估了其热电性能，得到其室温下的p型热电优值高达1.48，证实了π-π堆叠分子晶体是一种极具潜力的热电材料。此研究为热电研究提供了新思路，而且同样适用于无机材料。
　　对于有机小分子晶体，有机纳米材料组装电子器件内的纳米尺度交叉界面热输运也亟待研究。不同于常规界面中一维垂直界面的热流，这类交叉界面中存在水平和垂直界面的二维热流。为此，我们推导了一个二维热流的解析模型——交叉界面导热模型用以求解界面热导。我们以小分子晶体酞菁铜纳米带为对象，通过分子动力学模拟，计算得到其界面热导数值比合作者的实验测量结果高出两到三个量级。结合接触力学理论，发现粗糙度和搭接方式是导致极低界面热导的主要原因。此研究为交叉界面导热建立了准确的解析模型，为纳米结构器件的热管理提供了指导。
　　本文对几种有机材料晶体的热输运和调控机理进入了深入的研究，为有机材料传热研究从内在机理到应用策略奠定了理论基础，促进了电子器件、热电应用的发展。