La0.8K0.2FeO3型钙钛矿掺杂复合材料的制备及对染料废水处理的研究

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钙钛矿型复合材料(ABO3)是一种具有稳定晶体结构和特殊物化性质的功能材料。经过大量研究发现,它具有较强的光催化氧化活性,且可以通过改变A、B位原子制备出禁带宽度较窄的光催化剂,使之能在可见光下响应。另外,通过A位和B位的部分取代,可以合成多组分钙钛矿型复合材料,在多相催化领域中具有重要的意义。本文以A、B位元素的硝酸盐为原料,以柠檬酸为分散剂,利用溶胶凝胶法合成了系列钙钛矿型复合材料。A位选择稀土金属元素La,B位则选择过渡金属元素Fe,并通过改变制备条件研究出LaFeO3的较优制备条件。然后用碱土金属K对A位进行20%比例的掺杂,再以La0.8K0.2FeO3为活性单体,选用过渡金属元素Cu对B位进行不定量掺杂,研究了在较优条件下制备出的系列掺杂复合材料,对实际染料废水光催化氧化的性能。以300W高压汞灯为光源,对水溶性染料进行了光催化氧化降解试验,并根据染料的脱色率分析了系列样品的光催化氧化活性。再利用XRD、SEM、光声光谱、EDS等表征手段重点分析了对染料脱色率较高样品的形貌与性能。研究表明:(1)光催化剂制备过程中各参数如pH、成胶温度等都会影响光催化剂的活性。(2)微量的掺杂可使催化剂活性明显提高,其原因是正电荷的不平衡增加了氧空位的数量,使催化剂的活性增强,但当掺杂量逐渐增大时,催化剂的活性反而会降低,故存在一个最佳的掺杂比例。本课题对工业染料废水进行了光催化氧化降解试验,研究了各试验条件对反应降解效果的影响,试验表明:染料废水降解率随催化剂用量的增加逐渐增大,但当用量增大到一定值后又随着用量增大而降低;催化剂在酸性条件下催化活性较高,随着pH值的增大,染料废水的降解率逐渐减小;加入H2O2后染料废水的降解脱色率明显提高。试验结果表明,合成的La0.8K0.2Fe0.96Cu0.04O3具有较强的光催化氧化活性,可将低浓度有机废水直接氧化分解为H2O、CO2等无机小分子物质,而对于高浓度染料废水的处理效果则较低,但是该复合材料可将其中长碳链的有机污染物降解为较短碳链的有机物,从而大大提高了废水的可生化性,为后续废水的生化处理奠定了良好的基础。
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