炼厂混合C4与乙醇制丙烯反应研究

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炼厂混合C4烃与乙醇反应是增产丙烯的有效方法之一,本论文以炼厂混合C4烃和乙醇为原料,对催化剂、反应工艺条件优化、反应机理和热力学及动力学的进行了系统研究。本实验研究HZSM-5分子筛硅铝比对混合C4烃与乙醇制丙烯反应的影响,筛选出硅铝比为50分子筛催化效果较好。以硅铝比为50的HZSM-5分子筛为基础进行改性,制备了一系列改性催化剂,从中筛选出具有优良催化活性的La-HZSM-5和Mo-HZSM-5分子筛催化剂,并研究了焙烧温度和改性物质含量对反应的影响,选出焙烧温度为500℃,改性物质含量为1%La-HZSM-5和2%Mo-HZSM-5。以La-HZSM-5和Mo-HZSM-5分子筛作为工艺条件优化的催化剂,考察了反应温度、物料比和反应空速对混合C4烃与乙醇制丙烯反应的影响。得到最优的工艺条件为:反应温度400℃、混合C4烃与乙醇的物料比为1:2和气空时速为123.652min-1。在该最佳工艺条件下,在La-HZSM-5分子筛催化剂催化下,混合C4烯烃转化率和丙烯的选择性可达91.15%和55.69%。本文建立的该复杂反应的反应网络,综合乙醇脱水、丁烯与乙烯的歧化、丁烯二聚、裂解、异丁烷和丁烯的烷基化机理,提出混合C4烃与乙醇反应过程中主反应和主要的副反应,建立混合C4烃与乙醇的反应途径。对复杂反应过程进行了热力学分析,建立了动力学模型。
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