从单层石墨烯被成功剥离后,二维材料逐渐成为研究的热点。由于不同于体相的多种新奇性质,二维材料在材料、物理、化学等多个领域都有广泛的应用。因此,结合实际应用,需要不断寻找新的二维材料。更重要的是,为了实现二维材料的真正应用,要对其电子结构和性质进行可行的调控。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,分别探索了掺杂对单层MoS2体系吸附分子的影响以及双轴应力对通过结构搜索预测得到的二维金属卤化物V3X8本征磁性的调控。论文结构如下:第一章,主要介绍二维材料的种类、性质及研究进展。首先简单介绍了几种已知的二维材料及其性质。其次,介绍了近年来二维磁性材料在研究方面取得的突破性进展。最后,介绍了对二维材料电子结构和性质调控的多种方式。第二章,简单介绍了第一性原理计算的理论基础,包括密度泛函理论框架,常用的交换关联泛函和一些常用的计算程序软件包。第三章,主要研究了S空位掺杂或非金属原子替换掺杂对气体分子（H2S、BF4）在单层X-MoS2（X-MoS2,X是S空位或C,N,F等非金属原子）上的吸附行为的影响。通过比较分子在原MoS2和X-MoS2吸附的稳定几何结构、电子结构和电荷转移,表明,由于X对单层MoS2中S的替换,使得对H2S和BF4的吸附有不同程度的增强。首先,通过分析H2S的吸附情况,表明H2S是化学吸附在C-MoS2单层上,因此它具有更优异的吸附性能,而在（SV,N,F）-MoS2是物理吸附。其次是吸附BF4的情况,由于分子表现出与单层（N,F）-MoS2是离子键结合,且形成杂化结构,所以吸附行为有很明显的不同。而吸附在（SV,C）-MoS2上,BF4分子的一个F原子掉落,会修复空位或与基底的C原子结合形成C-F键,剩下的BF3分子物理吸附在（SV,C）-MoS2表面。此外,有着较强的氧化性的BF4分子,在单层上吸附时表现出显著的较大吸附能和较多的电荷转移,这可能为调节材料的性能提供了一条途径。第四章,探究了双轴应力对二维（2D）金属超卤化物V3X8（X=F,Cl,Br,I）本征磁性的调控。首先利用粒子群算法（PSO）结构搜索发现新的二维超卤化物家族V3X8（X=F,Cl,Br,I）。接下来,基于第一性原理计算和从头算分子动力学（AIMD）模拟,发现除V3Br8外,这些二维材料在室温下都具有很好的动力学稳定性和热力学稳定性,并具有本征磁性。其中,V3Cl8单层是具有本征反铁磁性,然而V3X8（X=F,,Br,I）单层具有铁磁性。最后,详细计算了双轴应力对V3I8和V3F8本征磁性的调控。在二维V3I8单分子层中,当双轴压缩应变大小为2%会引起铁磁半金属（FH）到铁磁半导体（FS）的转变,而当其增大到约6.3%则会发生铁磁到反铁磁转变,且变为反铁磁金属（AM）的异常现象。而对于二维的V3F8,当应力从-10%变化到8%,会发生反铁磁半导体（AS）–反铁磁金属（AM）–铁磁半金属（FH）–反铁磁半导体（AS）这一系列的磁相变转化。这种新奇的可调控的电子结构化和磁性将使得V3I8和V3F8这两种二维单层在磁逻辑器件和应变传感器件中有着广阔的应用前景。第五章,对所做工作进行了总结,并做出了展望。