【摘 要】
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CO2是主要的温室气体,为了缓解CO2排放引起的温室效应等问题,CO2的捕集利用成为研究热点。另一方面,甲醇有着十分广泛的用途,它既是一种重要的有机化工原料,又是极有前途的新型清
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CO2是主要的温室气体,为了缓解CO2排放引起的温室效应等问题,CO2的捕集利用成为研究热点。另一方面,甲醇有着十分广泛的用途,它既是一种重要的有机化工原料,又是极有前途的新型清洁能源,甲醇化工现已成为化学工业的一个重要领域。以二氧化碳为原料,催化氢化合成甲醇是合理利用CO2的有效途径之一。该过程不仅实现CO2的循环利用,变废为宝;还可以缓解温室效应,节约能源。因此,从环境、能源的角度来看,该课题研究具有十分重要的意义。本论文研究开发适用于CO2催化加氢合成甲醇的催化剂。首先,将工业甲醇合成催化剂应用于CO2加氢制甲醇反应,探究了结构与性能之间的关系。在此基础上自制了Cu基催化剂,筛选出了活性和选择性均较好的Cu-ZnO-ZrO2催化剂。最后对Cu-ZnO-ZrO2催化剂的制备条件、反应工艺条件进行优化研究。主要的工作和结果包括以下几个方面:1.本课题首先对商售合成气制甲醇工业催化剂进行了性能评价。考察了5种工业甲醇催化剂在CO2加氢反应中的催化活性,并对反应温度、空速等工艺条件进行了优化,结果表明,部分工业甲醇催化剂具有较高的CO2加氢催化活性,并结合表征结果,探究了其结构与性能之间的关系。2.以Cu-ZnO催化剂为基础,进行添加第三组分如Al、Zr、Ti、Si等氧化物的筛选。结果表明ZrO2有效地提高了催化剂的低温反应性能,经过系统的配方优化,筛选出具有较高CO2催化性能的Cu-ZnO-ZrO2催化剂。3.系统研究了Cu-ZnO-ZrO2催化剂关键制备工艺对催化剂反应性能的影响,对制备工艺条件及催化剂性能、表征结果进行了关联。4.系统考察了还原温度、反应温度、压力、空速、H2/CO2对催化剂性能的影响,进一步优化反应工艺条件。此外,在220℃下对Cu-ZnO-ZrO2催化剂进行了稳定性评价,催化剂稳定运行1000h活性未下降。
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