【摘 要】
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腐蚀是一个自发进行的反应过程,全世界范围内每年因材料的腐蚀造成的经济损失不可估量,材料的腐蚀与防护是亟需解决的重要问题。近年来表面工程领域仿生学的蓬勃发展为环境友好、功能多样的新型防腐涂层的设计提供了新的思路。借鉴自然界中存在的具有优异界面功能性的表面结构及相关的界面现象,在材料表面构筑仿生微纳超疏液涂层在生物医学设备、建筑等领域有着广阔的应用前景。然而,仿生超疏水防腐界面在设计和制备中低表面能化
【基金项目】
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National Key Research and Development Program of China； National Natural Science Foundation of China；
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腐蚀是一个自发进行的反应过程,全世界范围内每年因材料的腐蚀造成的经济损失不可估量,材料的腐蚀与防护是亟需解决的重要问题。近年来表面工程领域仿生学的蓬勃发展为环境友好、功能多样的新型防腐涂层的设计提供了新的思路。借鉴自然界中存在的具有优异界面功能性的表面结构及相关的界面现象,在材料表面构筑仿生微纳超疏液涂层在生物医学设备、建筑等领域有着广阔的应用前景。然而,仿生超疏水防腐界面在设计和制备中低表面能化学表面改性技术的环境污染问题、仿生结构制备工艺的复杂性、服役过程中的化学稳定性及机械稳定差等固有的缺点,严重制约着仿生超疏水表面/界面的广泛应用。本论文以仿生界面研究中微米仿生超疏水界面、仿生超滑表面（LIS）、仿生复合微纳界面三种典型的疏水结构为研究对象,开展了各类界面结构基于液相电化学技术的制备工艺的研究。同时,借助相场、密度泛函等数值手段对相关的各类界面现象进行了拟合及解析,结合实验数据对上述三类仿生疏水界面在各工况环境中的疏水、耐蚀性能进行了综合评价,在阐明其各自制备工艺、优缺点的基础上探讨了其适宜的应用环境和前景。本论文的主要研究结果总结如下:（1）在含有六水硝酸铈和肉豆蔻酸的乙醇溶液中,通过一步电化学共沉积法构建了低成本的仿生超疏水表面,结果表明:化学成分和菜花状多层微结构共同作用使其具有较低的表面能,水液滴的最大接触角为167.7±2.4°和最小滞后接触角小于1°,且具有自清洁性以及在温和环境中的长期稳定性。此外,对此表面的水滴润湿瞬态演化的相场模拟表明,接触角增加的速率先增大后减小,至平衡状态时接触角的增加速率较小。在3.5 wt.%Na Cl溶液中的动电位极化和电化学阻抗谱（EIS）测试表明,该材料具有很强的耐腐蚀性（比裸基板高3倍）,高达1.98×10~6Ω。通过低表面能的涂层材料的选择设计及电化学过程对界面微观结构的调控的薄膜制备工艺,为获得机械化学稳定、环保和耐腐蚀的具有低表面能且疏水（疏水性指数βs=-0.937）的SHPB涂层提供了一种新方法。（2）基于电化学共沉积技术制备的Ni-TiO2超疏水结构,构筑了仿生超滑表面（LIS）,探讨了其在多种应用环境中的界面现象和耐蚀性能。该仿生超滑表面具有长期耐用性,其腐蚀速率（0.10153 mpy）低于Ni-TiO2/MA结构（0.12922 mpy）和Ni-TiO2结构（0.226135mpy）。对于利用相同材料制备的SHPB和LIS结构,根据液滴撞击人工图案表面的相场模拟结果,液滴反弹动力学达到平衡状态时,其对应的接触角分别为161°和116°,疏水性指数αs分别是-0.8822和-0.4329。此外,研究揭示了LIS润滑剂的选择对于构建持久耐用的超滑表面至关重要。这项工作为多功能仿生超滑表面的设计、制备和应用提供了新的思路。（3）提出了由改性的微米和纳米结构单元及与有机树脂交联构筑仿生微纳超疏水复合涂层。将全氟辛基三乙氧基硅烷（POTS）改性的ZIF-67和SiO2通过喷涂方法涂覆在作为初级涂层的聚四氟乙烯（PTFE）和环氧树脂（EP）上,在金属基体上成功制备了仿生微纳超疏水复合涂层。在这里,我们提出鲁棒超疏水性可以是通过在两个不同长度尺度上构造表面实现,纳米结构SiO2设计提供防水性,微观结构ZIF-67设计提供耐用性。该涂层显示出优异的疏水性（CA=167.4°）、化学稳定性（p H=1-14）和机械耐久性（经过120次线性磨损或35次旋转磨损循环）。在酸性和碱性腐蚀介质中以及多种风化条件下,该涂层仍能保持优异的疏水性。密度泛函理论（DFT）分别对两体系的计算表明,与ZIF-67/SiO2/PTFE/EP相比,ZPS/SiO2/PTFE/EP（ZPS=ZIF-67+POTS）多层涂层具有更低的能隙和更高的结合能。上述计算结果及实验对比为加深认识缓蚀剂分子与金属表面之间的相互作用,开展设计和制备具有较强界面结合性能的微米-纳米复合结构涂层提供了技术支撑。此外,利用此方法构筑的复合涂层可在抗腐蚀、自清洁和防结冰等多领域获得应用。
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