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镁基储氢合金由于储氢容量高(MgH2的储氢量达7.6wt.％)、资源丰富、质量轻及循环性能好等优点，被认为是一种具有发展潜力的储氢材料。然而，由于其吸放氢动力学性能差、吸放氢温度通常大于523 K等缺点，阻碍了它的实用化进程。基于氢化燃烧合成(Hydriding Combustion Synthesis，HCS)省时、节能和产物高活性优点以及机械球磨(Mechanical Milling, MM)可直接实现材料纳米化从而改善材料储氢性能的优势，本课题组采用HCS+MM复合工艺制备镁基储氢合金，通过X射线衍射(X-ray Diffraction，XRD)、扫描电子显微镜(Scanning ElectronMicroscopy, SEM)、透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope，TEM)，以及压力-成分-温度(Pressure-Composition-Temperature，PCT)测试仪研究不同产物的相组成、颗粒形貌和吸放氢性能。 本文先分别通过物理法和化学法制备载镍量为60wt.％的石墨烯载镍(Ni/Graphene)材料，将占体系质量百分比为10wt.％的Ni/Graphene采用球磨预处理或超声分散工艺与镁粉混匀，再结合HCS+MM工艺制备Mg-Ni/Graphene体系储氢材料。HCS+MM法制备的Mg-Ni/Graphene体系储氢合金颗粒尺寸较小且分布较均匀，产物中包含MgH2、Mg2NiH4、Mg、MgO四种相。添加化学法制备的Ni/Graphene并采用球磨预处理的Mg-Ni/Graphene复合物具有最佳的吸放氢性能:复合物的起始放氢温度降低，放氢速率加快;在373K，100s内基本达到饱和吸氢量6.21wt.％。在553K，1800s内能完全放氢，放氢量达到6.05wt.％。合金性能的改善与合金的结构特征密切相关，球磨预处理使得Ni/Graphene更均匀的与Mg接触，利于发挥Ni的催化作用和石墨烯优异的导电导热性。化学法制备的Ni/Graphene原位还原出纳米晶Ni，有利于HCS过程形成纳米级Mg2NiH4晶粒，促进复合物储氢性能的改善。 其次，根据上述研究，通过化学法制备载镍量不同的Ni/Graphene体系，采用球磨预处理方式加入镁粉中，再结合HCS+MM工艺制备Mg-Nix/Graphene10-x(x代表质量百分数;x=2，4，6，8)体系。化学法成功制备出了纯度高、晶粒尺寸小的载镍量不同的Ni/Graphene体系。Mg-Ni/Graphene体系的XRD分析表明，产物中均包含MgH2、Mg2NiH4、Mg和MgO四相。随着添加的Ni/Graphene样品中载镍量的增加，形成的Mg2NiH4量也相应增加。Mg90-Ni6/Graphene4样品具有较好的综合吸放氢性能，在373K，100s内基本达到其饱和吸氢量6.21wt.％;在523 K和543K下，1800s内的放氢量分别达到3.74wt.％和6.05wt.％。体系中添加的Ni/Graphene载镍量存在最佳值，研究发现当载镍量为60wt.％时，Ni和石墨烯对合金吸放氢的协同催化作用达到最优化，此时，合金的性能得到明显改善。 最后，本文研究了不同质量的Co元素取代Ni合成石墨烯载镍钴体系Ni6-xCox/Graphen4(x=0，2，4，6)，再通过HCS+MM法制备Mg90-Ni6-xCox/Graphen4体系。XRD分析表明，Mg90-Ni6-xCox/Graphen4体系的HCS+MM产物主要由MgH2，Mg2NiH4，Mg2CoH5和Mg这几种相组成，元素Co比Ni更利于HCS过程中Mg的氢化。样品Mg90-Ni6/Graphene4的综合吸放氢性能最好，起始放氢温度最低。样品Mg90-Ni4Co2/Graphene4促进了体系放氢量的增加，其在373 K、100s内能饱和吸氢，吸氢量达到6.2wt.％以上;在523K时，1800s内能放出4.19wt.％的氢。此外，我们对性能最优的Mg90-Ni6/Graphene4样品的储氢机理进行了研究。Mg90-Ni6/Graphene4样品的TEM图中能观察到片层状石墨烯的特征，且部分石墨烯覆盖在镁颗粒上，有效阻止MgO的形成，为氢提供更多的扩散通道。Mg90-Ni6/Graphene4的放氢活化能为98.9kJ/mol，比本实验室同样采用HCS+MM法制备的Mg95Ni5样品的放氢活化能(Ea=116kJ/mol)低。Mg90-Ni6/Graphene4中Mg的吸放氢反应焓分别为-74.6kJ/mol和78.3kJ/mol。添加Ni6/Graphene4能明显改善镁基储氢材料的动力学性能，但对其热力学性能影响较小。