二维杂化钙钛矿的调控策略及其发光机制研究

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近年来,有机-无机杂化二维(2D)铅卤钙钛矿由于其低廉的制备方法,灵活的结构特性及高吸收系数等优异的光学性能,目前正成为最有前景的候选光电材料。显示技术的飞速发展对下一代柔性发射器件的色纯度和成本控制要求也越来越高。然而,大多数2D杂化铅卤钙钛矿均表现出低效率的单一发光途径以及相对较低的光致发光量子产率。因此,人们一直在努力寻找提高辐射复合效率的有效发光途径以提高量子产率,并赋予2D铅卤钙钛矿功能性。目前,对钙钛矿材料的结构设计和缺陷工程可以避免快速非辐射淬灭,引入发光路径以及提高有机-无机杂化2D钙钛矿发光效率。在本文中,我们提出了三种2D钙钛矿材料的调控策略。首先,通过改变2D钙钛矿的空间维度,进一步调控层间构型。将铅卤钙钛矿材料的尺寸缩小到纳米片的纳米级形式,增大空间维度至准二维(Q-2D)并提高光致发光量子产率。其次,我们将选定的过渡金属Mn2+引入2D钙钛矿晶格中,作为新的高效发光中心,证明了Mn金属掺杂后的光致发光性质及超长寿命,并在讨论了该掺锰体系中存在自由激子态、自陷激子态、少量陷阱态及Mn2+的~4T1态的竞争机制。最后,我们选择功能性有机阳离子设计钙钛矿结构,向2D铅卤钙钛矿中引入手性有机阳离子,为设计定向功能化钙钛矿材料在光、电、磁等应用方面指定了良好的方向。以上三个工作优化了铅卤钙钛矿的光学性能,提供了额外的发光途径并提高了2D铅卤钙钛矿的发光量子产率,将会促进2D钙钛矿材料的多功能化应用。
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