【摘 要】
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我们正面对着环境污染、能源短缺两大严峻的问题。采用合适的半导体光催化剂合理的利用日光是缓解危机的主要解决方案。但传统的光催化剂大都为TiO_2等贵金属催化剂,价格昂贵且难以获得。g-C_3N_4主要是由C、N两种元素构成,这两种元素地球含量丰富,价格低廉,容易获得,因此被应用在光解水制取H_2、降解污染物等方面。但是g-C_3N_4的禁带宽度为2.7 eV,相应的光谱响应范围在475 nm以内,对
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我们正面对着环境污染、能源短缺两大严峻的问题。采用合适的半导体光催化剂合理的利用日光是缓解危机的主要解决方案。但传统的光催化剂大都为TiO2等贵金属催化剂,价格昂贵且难以获得。g-C3N4主要是由C、N两种元素构成,这两种元素地球含量丰富,价格低廉,容易获得,因此被应用在光解水制取H2、降解污染物等方面。但是g-C3N4的禁带宽度为2.7 eV,相应的光谱响应范围在475 nm以内,对光的利用率不高,仅能利用部分可见光,而对紫外和红外完全无法利用;与此同时光生电子与空穴极易复合对光的利用率难以达到令人满意的程度。为了提高g-C3N4的光催化效率,本文在g-C3N4的基础上通过酸水热后处理和DBD等离子体处理的方法分别合成硫酸根改性和原位S掺杂的g-C3N4来提高其光量子效率,降低电子-空穴的复合率。实验采用酸水热后处理法制备了具有优异光催化合成双氧水性能的硫酸根改性石墨相氮化碳纳米棒催化剂。采用XRD,N2吸附,UV-Vis,FT-IR,SEM,XPS,TPD,EIS及PL对催化剂进行了表征。结果显示硫酸根改性不仅影响催化剂的形貌,结构性质和光学性质,同时也提高了催化剂对反应物氧气的吸附能力,促进了光生电子-空穴对的有效分离。制备的硫酸根改性氮化碳催化剂的双氧水平衡浓度为2.7 mmol·L-1,是纯氮化碳的2.7倍。本文为氮化碳基催化剂的改性提供了一种全新的方法。实验首次采取DBD等离子体在H2S气氛下原位合成S掺杂的g-C3N4催化剂。采用XRD、N2吸附、UV-Vis、SEM、XPS、EIS、PL等方法对获得的催化剂进行表征,通过光催化降解罗丹明B作为评价已制备催化剂的催化性能。结果显示,与传统的焙烧相比,采用H2S等离子体处理g-C3N4可以将更多的硫掺入其晶格中。极高的硫含量对催化剂的形态、光学性质和电子结构有重大影响。通过等离子体处理制备的硫掺杂的g-C3N4对RhB降解速率比用传统焙烧方法制备的g-C3N4更高。这为合成杂原子掺杂的g-C3N4基催化剂提供了新的策略。
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