随着电子器件朝着小型化的方向不断发展,分子器件对于满足低功耗和高性能的设计要求在不断提高。一方面,尺寸减小,意味着电子发生直接隧穿的几率增大,将引发器件漏电流的产生;另一方面,高密度的集成同样带来了高居不下的器件发热现象,并将进一步破坏器件的性能。有机分子材料凭借着其结构小、发热少和结构多样性等特点被视为未来替代传统硅材料的重要选择。而对于分子器件来说,其丰富的电子性质如开关效应、负微分电导、自旋过滤和磁阻等现象,已吸引了广大研究者的兴趣。另外,量子干涉——作为单分子电子学中的另一重要现象,现已在诸多分子结实验和理论研究中被发现,其中建设性和破坏性量子干涉分别可以增强和抑制分子的电导。因此,深入理解电子在分子器件内的量子干涉机理,对于实验现象的解释和未来分子器件的设计与应用来说具有重要的意义。本论文主要采用了密度泛函理论结合非平衡格林函数方法,并以有机分子器件为研究对象,展开了弱耦合分子间的堆垛方式、磁性分子结的长度、磁性分子结的对称性以及分子与电极的连接方式对电子输运性质的影响的研究,探索了量子干涉机理和由电声耦合而产生非弹性过程对器件输运性质的影响。具体而言,我们做了以下方面的研究:首先,我们研究了基于二苯乙炔分子的弱耦合分子结在不同堆垛方式下的电子输运现象。结果表明,改变分子间的堆垛方式可以在一定程度上影响器件的输运性质。我们发现对位和间位堆垛方式的分子结中分别对应着破坏性和建设性量子干涉现象,可实现分子电导的关态和开态,而该现象与不发生堆垛的面内强耦合分子结中的现象相反。进一步地,在考虑电声耦合影响下,我们提出了基于量子干涉的分子开关,并且通过引入门压模型,我们在特定门压-0.6V下实现了由量子干涉增强的5倍分子开关比。更为重要的是,在更高门压条件下,我们还观测到间位分子结中由面内声子激发而导致的负微分电导现象,这意味着在近共振条件下,电声耦合带来的影响将增强。该工作可以为通过利用量子干涉现象来设计分子开关提供了思路。其次,我们将量子干涉现象进一步推广至磁性体系中,研究了不同分子长度下的铬卟啉分子结的自旋输运性质。结果发现,随分子结长度变化的破坏性量子干涉现象可以在两种自旋通道内发生交替变化,并导致随长度而改变的自旋过滤行为。并且,通过进一步考虑电声耦合和温度影响,我们发现铬卟啉分子为单体和二聚体时,电子往往能维持较好的相干特性,而进一步增大分子长度至三聚体时,则声子导致的退相干现象将变的强烈。最后,我们对比了铬掺杂与未掺杂的单卟啉分子结的输运性质,发现铬原子可以极大程度的增强自旋量子干涉现象,并在低偏压下产生近100%的自旋过滤效率。该工作为自旋器件设计提供了思路。接着,我们进一步考虑了磁性分子结对称性的影响,研究了不同磁态下的基于Co-Salophene二聚体分子结的自旋输运性质。研究发现,铁磁态中自旋量子干涉现象可以极大地提高自旋器件的自旋注入效率,并且具备对称性特点的分子结有着更高的隧穿磁阻率,大约是反对称性分子结的2倍。通过进一步考虑电声耦合和温度效应,我们还发现,对称性分子结具有更强的抵抗分子振动和温度影响的能力。该工作为自旋器件设计提供了新的思路,同时也为未来分子集成电路的设计提供了一定的参考。最后,我们研究了四苯基苯分子结中不同接触位点和电声耦合对于器件电子输运性质的影响。研究发现,量子干涉现象可以通过改变分子与电极的接触位点来实现。另外,我们还通过构建四锚定点接触的分子结,研究了其电导规律并与三联苯分子结作对比,发现了由量子干涉和电声耦合打破基尔霍夫电导定律的现象。该工作为分子器件中量子干涉打破基尔霍夫定律提供了理论证据,同时,也为构建分子内多通道集成电路提供了思路。