【摘 要】
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微马达由于精巧的设计、强大的自混合能力、易于修饰及低功耗等特点,在环境修复领域具有巨大的应用潜力。基于低成本、易于制备、开放的框架及可调的组分等优势,类普鲁士蓝衍生物受到催化微马达工作者的青睐。本论文研究工作主要是通过共沉淀和热处理法制备了新型的双金属类普鲁士蓝衍生氧化物微马达,在H2O2溶液中均展现出优异的自主运动性能和方向可控性,并应用于水体中罗丹明B以及苯酚的去除。主要研究内容和结果如下:1
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微马达由于精巧的设计、强大的自混合能力、易于修饰及低功耗等特点,在环境修复领域具有巨大的应用潜力。基于低成本、易于制备、开放的框架及可调的组分等优势,类普鲁士蓝衍生物受到催化微马达工作者的青睐。本论文研究工作主要是通过共沉淀和热处理法制备了新型的双金属类普鲁士蓝衍生氧化物微马达,在H2O2溶液中均展现出优异的自主运动性能和方向可控性,并应用于水体中罗丹明B以及苯酚的去除。主要研究内容和结果如下:1.形状可控的Mn-Fe PBAs衍生物微马达用于去除有机污染物。以Mn2+为中心金属离子,Fe(CN)63-为配体,同时加入不同含量的柠檬酸盐进行调控,通过共沉淀和热处理法制备了球状及立方状的Mn-Fe类普鲁士蓝衍生氧化物微马达。结果表明:具有中空结构的微马达可以通过催化H2O2溶液产生O2从而实现自主运动。其中,立方Mn-Fe氧化物微马达在1%H2O2溶液中即可表现出很强的推进力,速度约达到71.21μm·s-1,并且可以在低至0.3%的H2O2溶液中实现自主运动。球状Mn-Fe氧化物微马达也可以在低至0.7%的H2O2溶液中高效运动。立方Mn-Fe氧化物微马达基于吸附气泡分离(ABS)和芬顿(Fenton)氧化的双重机制,对模拟污染物罗丹明B(Rh B)表现出优异的去除能力,其降解效率可在30分钟内高达95.2%。微马达组分中所含的磁性Fe3O4不仅可以用于降解有机污染物,而且可以通过磁场回收,从而避免二次污染。回收后的微马达在5次循环处理后依旧保持较高的降解效率。这种双金属氧化物催化微马达为环境修复提供了一种实用且环保的策略。2.Mn-Co PBAs衍生氧化物微马达用于苯酚降解。本文通过共沉淀法可控合成了球状及六面体Mn-Co PBA前驱体,而后通过调控退火温度得到具有催化性能的不同形貌的Mn-Co衍生氧化物微马达。探究了微马达的运动速度与H2O2溶液的浓度关系,并针对目标污染物苯酚探究了静态与动态降解、微马达的量及H2O2溶液的浓度对降解效果的影响。随着H2O2浓度从1%上升到10%,球状微马达的运动速度从23.56μm?s-1增加到125.25μm?s-1,而六面体微马达运动速度从14.52μm?s-1增加到51.57μm?s-1。混合金属氧化物微马达基于协同作用,不仅可以在低浓度的H2O2下表现出出色的运动性能(0.7%),并且可以在30分钟内高效降解苯酚。此外,微马达具有优异的磁性,不仅可以在磁场中做定向运动,并且能够在反应结束后立即回收,极大地避免了对环境的二次污染。这种材料广泛易得,制备方法简单的微马达为环境修复提供了实用的策略。
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