基于TiO2/BaTiO3核壳结构介孔层的钙钛矿太阳电池的制备与性能研究

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长期以来,以化石能源为主的不可再生能源被过度消耗,致使人类生存的生态环境受到了严重污染。在此背景下,寻求安全可靠的可再生清洁能源已成为当今国际社会的重点研究内容。因此,太阳能具有光明的发展前景。在各类太阳电池中,钙钛矿太阳电池是可再生能源研究中的热点研究内容。近期,中科院半导体研究所的游经碧课题组将钙钛矿电池效率提升至23.7%。在各类电子传输材料中,二氧化钛(TiO2)因其无毒、高电子迁移率、高透光率、高光稳定性以及与钙钛矿材料能级相匹配等优势普遍应用于钙钛矿太阳电池的致密电子传输层和介孔层中。值得注意的是,在钙钛矿太阳电池的工作过程中,由活性光吸收层产生的光生载流子大多在介孔层与吸光层的界面处发生分离,因而,钙钛矿吸光层的结晶情况、晶粒大小、平整程度以及与其他膜层的结合都尤为重要。本文选择TiO2作为致密电子传输层,并在此基础上制备了介孔TiO2层,将其浸入硝酸钡(Ba(NO32)的水溶液中再取出并冲洗干净,进行热退火,目的是在介孔TiO2纳米颗粒表面制备出与CH3NH3PbI3相同结构的超薄BaTiO3壳层,使其在不影响电子传输的情况下与钙钛矿层更好的结合,并使沉积在其上的钙钛矿层(CH3NH3PbI3)晶粒尺寸更大,缺陷更少。本论文中主要内容如下:(1)采用两步旋涂法分别将碘化铅(PbI2)前驱溶液和碘甲胺(CH3NH3I)前驱溶液旋涂在介孔TiO2层上并进行热处理,制得CH3NH3PbI3吸光层。当薄膜退火时间为30 min时,CH3NH3PbI3晶粒生长完全,晶界分明。通过调节CH3NH3I前驱液的浓度,研究其对CH3NH3PbI3晶体形貌、结晶性、平整程度以及器件性能的影响。CH3NH3I前驱液浓度为30 mg ml-1时,钙钛矿膜质量较好,由此制得的钙钛矿太阳电池平均效率达到11.20%。(2)硝酸钡(Ba(NO32)水溶液浸泡处理介孔层并退火,得到TiO2/BaTiO3核壳结构介孔层。我们对介孔层的组成和结构进行了表征,证实TiO2/BaTiO3核壳结构介孔层的形成。当Ba(NO32水溶液浓度为1.0 wt%时,沉积在其上的PbI2薄膜孔隙更大且分布的更加均匀,由此得到的CH3NH3PbI3薄膜无PbI2残留,表面缺陷几乎消除,晶粒尺寸明显变大,光吸收性能和结晶性也随之增强。我们对基于此介孔层的电池进行了J-V曲线测试,在Ba(NO32水溶液的处理浓度为1.0wt%的条件下,钙钛矿太阳电池的平均效率为13.76%。
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