当前，我国的环境问题十分严峻，一次、二次污染并存，污染物控制迫在眉睫。国家自“九五”开始，实施了大气污染物总量控制制度，针对烟尘、工业粉尘和SO2进行了总量控制，取得了很好的效果，“十二五”期间，又将NOx纳入总量控制范畴。但当前的总量控制思路为以结构减排、技术减排、管理减排为主，未充分考虑不同污染源控制的效率差异，未实现科学、优化减排。本研究针对区域大气一次污染与二次污染(PM2.5)问题，综合利用数值模拟、不确定优化、实地与文献调研等方法，获取了京津冀地区各工业排放源控制潜力，开展了区域间污染物相互影响规律研究，筛选识别了单位排放对区域空气质量贡献较大的敏感区域和优先控制的区域敏感行业与典型企业排放源。最后建立了基于总量控制与基于空气质量改善的区域大气多污染物协同优化控制模型，提出了区域大气污染物总量控制与空气质量改善优化削减方案。　　准确的污染源排放清单是研究区域污染的重要数据基础。本研究重点针对机动车排放，研究开发了机动车尾气采样系统，开展了典型重型柴油客车实际道路测试研究，获取了不同排放标准、不同道路类型下的重型柴油客车PM2.5排放因子与成分谱，在此基础上，结合COPERT模型建立了京津冀机动车排放清单;结合课题组研究成果，收集获取了2010年京津冀各地区其它各类排放源不同污染物排放清单。通过对北京、唐山、石家庄等典型地区的电力、冶金、建材、化工、其它工业及锅炉等典型行业进行实地调研，获取了各行业SO2、 NOx、 PM2.5的控制现状效率。结合文献调研得到的各污染物先进控制措施与效率，计算了京津冀各地区分行业的污染物减排潜力。结果显示，京津冀地区电力、冶金、建材、化工、其它工业及锅炉行业SO2的最大控制潜力分别为56.4-91.6％、50.0-94.2％、94.6-94.8％、94.0-95.9％和94.0-95.9％，NOx的最大控制潜力分别为84.1-93.8％、80.0％、41.7-46.9％、94.0％和94.0％，PM2.5的最大控制潜力分别为98.6-99.7％、98.9-99.0％、97.7-99.6％、99.9％和99.9％。　　分别利用MM5-CMAQ与清零法和MM5-CMAx与颗粒物来源识别技术，对京津冀不同城市间PM2.5、硫酸盐、硝酸盐与一次PM2.5的相互影响进行了模拟研究。研究结果发现，京津冀地区区域污染相互影响作用明显，京津冀各地区PM2.5、硫酸盐、硝酸盐来的年均外部贡献率分别约为38％、43％和60％。对于北京，周边传输对北京PM2.5浓度浓度的贡献约为39-42％。从时间角度来看，夏季区域间的相互影响更为明显;从空间角度来看，位于京津冀中部的保定、石家庄以及排放量较大的天津、唐山、北京、邢台、邯郸等地对区域PM2.5贡献较大;从物种角度看，区域间相互影响程度硝酸盐＞硫酸盐＞PM2.5（一次PM2.5）。　　在区域间相互影响研究基础上，进一步针对北京地区和京津冀地区进行了敏感区域筛选研究。综合考虑污染源排放量、控制潜力、控制成本与单位排放对区域空气质量贡献，分别建立了基于一次污染和基于二次污染的敏感源分级识别体系，并在北京和京津冀地区针对典型工业源开展了示范应用研究，获取了应优先控制的敏感地区、典型行业与主要企业排放源。结果显示，除对对城区空气质量影响较大的机动车排放进行控制外，在北京，应优先针对房山、大兴、石景山等区县的电力、建材、化工行业以及整个北京其它工业及锅炉行业的排放进行控制;在京津冀，应优先针对天津、石家庄、邢台、保定、廊坊与唐山的冶金与建材行业进行控制。　　在污染源控制潜力与区域间相互影响研究基础上，综合利用区间规划、机会约束规划、混合整数规划等优化方法，分别建立了基于各地区等比例削减和基于打破地域限制削减的两类总量优化控制模型以及基于空气质量改善的区域多污染物协同优化控制模型。其中基于空气质量达标的控制模型融入了PM2.5、SO2、NOx三种污染物的同步优化削减，并可模拟区域一次与二次污染物的相互影响以及不同排放情景下各地区的PM2.5日均浓度与达标率变化情况。通过模型求解，研究提出了“十二五”期间京津冀地区SO2、NOx总量优化控制与不同北京PM2.5日均浓度达标率下（65％和70％）京津冀地区SO2、NOx和PM2.5的优化减排方案。并对上述优化控制方案的空气质量改善效果进行了定量评估，得到了北京PM2.5浓度降低量与PM2.5达标率的关系。