【摘 要】
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超分子聚合物网络可以针对各种应用领域进行设计,具有可精确定制的特性,应用领域涵盖电子、医学等。基于金属-配体络合的贻贝粘附由富含儿茶酚氨基酸3,4-二羟基苯丙氨酸（dopa）的足蛋白（mfps）介导,能够与各种表面形成强烈的双齿相互作用。然而,液态粘合剂会散发出对人体有害的挥发性有机化合物（VOC）。在此,开发了一种含有溶解在无毒乙醇中的新型超分子的环保胶粘剂。基于氢键作用的自愈材料因其提高的安全
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超分子聚合物网络可以针对各种应用领域进行设计,具有可精确定制的特性,应用领域涵盖电子、医学等。基于金属-配体络合的贻贝粘附由富含儿茶酚氨基酸3,4-二羟基苯丙氨酸（dopa）的足蛋白（mfps）介导,能够与各种表面形成强烈的双齿相互作用。然而,液态粘合剂会散发出对人体有害的挥发性有机化合物（VOC）。在此,开发了一种含有溶解在无毒乙醇中的新型超分子的环保胶粘剂。基于氢键作用的自愈材料因其提高的安全性、寿命、能源效率和环境影响而引起了相当大的关注。然而,开发具有良好机械性能和自愈能力的聚合物材料非常具有挑战性。本论文由聚四氢呋喃（PEMEG）、异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）、二苯甲烷二异氰酸酯（MDI）和2-羟基-4-氨基-6-甲基嘧啶（Py）开发出两种自修复聚氨酯（PU）弹性体聚四氢呋喃-异佛尔酮二异氰酸酯-2-羟基-4-氨基-6-甲基嘧啶（PUIP）和聚四氢呋喃-二苯甲烷二异氰酸酯-2-羟基-4-氨基-6-甲基嘧啶（PUM）。（1）采用聚醚胺（PEA）和3,4-二羟基苯甲醛（dhba）合成邻苯二酚封端的遥爪聚合物（PEA-dhba）,随后与Fe3+络合得到超分子组分（PEA-dhba-Fe3+）。傅里叶变换红外（FTIR）光谱与紫外可见光谱一起揭示了部分儿茶酚转化成醌。拉曼光谱证明了 PEA-dhba与Fe3+络合。研究表明,三络合物是主要的配位模式,并且可以成功地形成离子簇,作为物理交联网络。与聚合物基材相比,PEA-dhba-Fe3+对金属基材具有更强的附着力,当胶粘剂的pH值调整为8时,其剪切强度高达1.36±0.14 MPa。X射线光电子能谱（XPS）和理论计算揭示了附着力的明显改善源于接触界面可形成醌/儿茶酚与金属原子及其阳离子之间配位键和离子键。与商业环氧树脂和丙烯酸粘合剂相比,具有强粘合力和更低的VOC释放量。（2）为研究自互补氢键作为交联网络中心的作用,我们选择了可形成自互补四重氢键结构（UPy）的2-羟基-4-氨基-6-甲基嘧啶（Py）,以聚四氢呋喃醚二醇（PTMEG）和异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）为起始原料,通过预聚法成功合成了具有超分子特性的聚合物。实验表明,Py在聚合反应中既是扩链剂又充当封端剂。通过改变PTMEG的分子量以及以3-羟甲基丙烷（TMP）为化学交联中心构建直链型和交联支链型聚氨酯弹性体,具有蓝色的荧光效应的PUIP1000的拉伸强度为0.34 MPa,且拉伸过程中不会发生断裂,在室温下放置6 h后即可达80%以上的修复效率。该材料的特点是,即可通过荧光效应识别缺陷,又能采取措施对缺陷进行修复。（3）为提高材料的力学性能,同时保证材料的自修复性,我们将IPDI换成大位阻且对称的高活性二苯甲烷二异氰酸酯（MDI）与Py进行扩链反应。四重氢键物理交联网络的形成赋予材料优异的机械性能,PUM-2.3的拉伸强度提升至5.16 MPa,在60℃修复4 h后,断裂伸长率的愈合效率可达91.33%。此外,PUM-2.3弹性体在钢板的粘接强度为9.29±0.58 MPa,对环氧板的粘接强度为 7.54±0.58 MPa。
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