ZrO2/CuO的制备及其活化过硫酸盐降解水中酮基布洛芬的研究

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水资源问题已经成为二十一世纪全球性问题,随着经济的高速发展和工业化进程的加速,我国的生态环境也遭到了严重的破坏,其中水资源问题已经威胁到人类的生存与发展。酮基布洛芬(KTP)作为医疗药品和个人洗护用品中的一种,已经在世界范围内被频繁检出,但目前传统的水处理工艺难以将其去除,因此可以利用高级氧化技术降解。以硫酸根自由基(SO4·–)的强氧化性为基础的活化过硫酸盐的高级氧化除污技术已经得到广泛的认可。本论文采用ZrO2/CuO活化过一硫酸盐(PMS)的方式产生SO4·–去除水体中的KTP,该活化剂价格低廉、制备方法简单,属于非均相活化剂易分离。本文采用水热合成法制备了ZrO2载体,ZrO2/CuO采用沉积-沉淀法制备,并置于马弗炉中分别焙烧至400℃、600℃、800℃得到活化剂。对制备的ZrO2/CuO进行XRD、SEM、FTIR和XPS等分析测试。将KTP作为目标污染物,进行活化剂活化过硫酸盐去除KTP的降解试验,筛选出最优活化剂。由筛选结果可知,在120℃下制备的ZrO2载体负载Cu O后经400℃焙烧所得的活化剂活化效能最好。考察了反应体系的温度、p H值、腐殖酸、氯离子、碳酸氢根离子和磷酸二氢根离子等对降解效果的影响。结果表明,随着p H值的升高,KTP的降解率呈现下降趋势;随着体系温度的升高,KTP的降解率呈现上升趋势;随着体系内腐殖酸、氯离子、碳酸氢根离子、磷酸二氢根离子浓度的升高,KTP会受到不同程度的抑制。ZrO2/CuO活化过硫酸盐降解KTP体系符合假一级反应动力学,反应速率常数随着温度的升高而增大,随着p H值、腐殖酸、各种离子浓度的升高而减小。通过比较单独过硫酸盐氧化体系和活化过硫酸盐体系可知,加入ZrO2/CuO活化后,KTP的降解率明显提升。通过甲醇和叔丁醇分析了该体系中氧化剂的产生路径,发现该体系中主要产生的是SO4·–,证明了ZrO2/CuO活化过硫酸盐符合SO4·–理论。采用ZrO2/CuO体系比传统的金属离子活化PMS具有更广的适用性。ZrO2/CuO投量少,适用条件广,降解KTP效果好,操作简便,具有很强的应用前景并为降解水体中的KTP提供了一种新的可能。
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