信息时代创造的各种奇迹离不开半导体行业的蓬勃发展。半导体行业的每次重大突破,几乎都会为信息技术、生物工程技术、新材料技术、海洋技术、空间技术等领域带来巨大升级。而另一方面,半导体技术的革新很大程度上依赖于材料科学的发展。自石墨烯的发现以来,二维材料独特的结构及其各种奇特的性质引起了科研人员的研究兴趣。有别于传统材料晶体结构,二维材料通常表现为以单分子层为单位的范德瓦尔斯层状结构,其电子仅可在两个纳米尺度（1-100nm）维度上自由运动。由于层间范德瓦尔斯相互作用、量子限域效应以及对称性的变化,二维材料的性质往往与体材料截然不同,以石墨烯为例,与其母体材料石墨不同,石墨烯具有优秀的电导率、导热率、机械强度等。目前新兴二维材料层出不穷,如六方氮化硼（h-BN）、过渡金属硫族化合物（MX2）、黑磷以及类石墨烯层状的MXene等。除了二维材料不断的发现、制备之外,对材料的调控也成为了研究的重点。各种方法包括掺杂、应变工程、外加电场、光激发及合成异质结构等,都有可能为材料带来新性质、新效应。近年来,魔角异质结体系更展现出了奇特的电学、光学性质。针对二维材料,本论文采用以密度泛函理论为基础的第一性原理计算,研究讨论了 BiTeX（X=Br,I）单层、ZnSb单层、Tl2S单层等二维材料的结构、弹性、稳定性、电子、光学和输运等方面的性质,重点讨论通过应变工程与表面钝化对材料的性质进行优化。在自旋半导体器件领域,由强自旋轨道耦合与反演对称性破坏相结合引起的Rashba效应使我们可以通过非磁性方法产生和操控自旋极化电荷载流子。因此,研究调控Rashba效应对开发下一代半导体器件有非常重要的意义。本文通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了二维BiTeX单层的稳定性及双轴拉伸应变对其Rashba效应的影响。在BiTeBr单层的研究中,应力应变曲线模拟的结果表明,BiTeBr单层可以承受高达4.36 GPa的双轴应力,相应临界应变为17%。但进一步的声子色散计算显示,对于超过7%的应变,结构会变得动态不稳定,最大应力也被限制在2.79 GPa。此外,二维BiTeX的间接带隙表现出对应变的线性依赖,随着应变的增加,带隙不断减小。这可以归因于近间隙态的不同键合特性,即导带最小值处具有反键合性质,而价带最大值处具有非键合性质。最后,本文计算了 BiTeX单层从0%到7%应变下的Rashba效应,其Rashba系数遵循对应变的线性依赖,从1.28 eV·A增强至1.71 eV·A。通过施加应变Rashba效应可以增强33.6%。对BiTeI单层,本文中也进行了类似的计算,与BiTeBr单层得到的结果形成对照,BiTeI单层的Rashba系数同样可以在一定应变范围内得到增强。这种增强可以理解为应变引起电荷转移导致电荷分布不均匀,内部电场梯度进一步变大,在一定范围内使Rashba分裂更加明显。这一结果表明,通过施加电场,用极性分子钝化表面以及将掺杂剂引入外层等其他方法,也有可能实现对Rashba效应的有效调控,有效发挥出Rashba材料在自旋电子学应用领域的优势,拓展Rashba材料的应用范围。近期,研究发现从非层状体相材料锑化锌（ZnSb）中剥离出的层状ZnSb可以稳定存在,并且通过卤素原子表面钝化,可以使材料变为半导体。本文通过对二维ZnSbX单层（X=Cl,Br和I）的密度泛函第一性原理计算,探索其各种性质。结构分析表明,掺杂的卤素原子X更倾向于与Sb原子成键。此外,卤素官能团显著改变了 ZnSb单层的电子性能。二维的ZnSbX单层是具有1 eV间接带隙的半导体,而ZnSb表现为金属性。进一步的强度计算表明ZnSbX单层是优异的柔性材料,其最大的杨氏模量为30.16N/m。同时,载流子迁移率也表现出各向异性特征,氯原子掺杂的ZnSbCl相比之下具有最好的输运性质,ZnSbCl的电子迁移率可达到6598cm2V-1s-1。此外,二维ZnSbX单层的光学性质分析表明,这类材料的主要光学吸收峰在近紫外区附近。本文中的研究拓展了 ZnSb从非层状体相材料到层状半导体的应用,发现了新型ZnSbX单分子层具有窄带隙、高载流子迁移率和近紫外吸收等特征,对这种材料在新型半导体和太阳能领域的应用具有重要的指导意义。高各向异性表现的低维材料在各应用领域越来越表现出独特的优势,但目前大多数研究的相关对象都属于过渡金属硫族化合物。本文基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究结构类似于过渡金属硫族物的各向异性金属包覆二维半导体2H-Tl2S。结构分析表明,2H-Tl2S在自然条件下保持机械、动态稳定性。同时,在能带结构计算结果中,2H-Tl2S表现为间接带隙半导体,并且导带中存在较强的谷自旋分裂。而在传统的二维谷电子材料中,谷自旋分裂大多发生在价带,这表明2H-Tl2S在谷电子学和自旋电子学领域存在很大的开发空间。2H-Tl2S具有1.52eV的间接带隙,通过施加适当的应变,可以改变带隙,进而改变半导体特性。例如施加5%双轴拉伸可以使其由间接带隙半导体转变为直接带隙半导体,而当施加-14%的压缩应变时,2H-Tl2S将从半导体转变为金属。同时,1.52 eV的带隙恰好可以吸收可见光,这也说明2H-Tl2S可能是一种潜在的光电器件。二维Tl2S的研究说明金属包覆二维半导体具有不同于传统过渡金属硫化物的性质,同时也扩宽了这一类材料的研究思路。