生物油CO2/水蒸气重整制富氢气体研究

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本文介绍了当今能源的战略地位和发展生物质能源的必要性。综述了目前以生物质和生物油为原料制富氢气体的主要方法,着重论述了生物油水蒸气重整制富氢气体在关于工艺、催化剂和积炭等方面的研究。本研究提出CO2干重整工艺,将温室气体CO2利用起来,与水蒸气重整工艺相比能够有效降低碳排放节约水蒸气和汽化热。以Ni/Al2O3作为催化剂在固定床反应器中考察干重整氢产率和气体产物分布随反应温度,进料比和质量空速的变化规律。温度和进料比对干重整反应起到促进作用,质量空速越小反应越充分。在最佳的反应条件下氢产率达到88.19%,每千克生物油模拟物产生氢气80.63g,气体产物中H2/CO为1.08。对比H20重整工艺,H20重整气体产物中H2/CO和单位质量生物油产氢量较高,但是元素氢转化为氢气的转化率不如干重整。因此为结合水蒸气重整和干重整各自的优点,本研究提出联合重整工艺,考察了不同的Bio-oil:C02:H20进料比和反应温度对联合重整的影响。温度越高对高C02:H20的联合重整影响越大,温度对干重整的影响大于对水蒸气重整的影响。在700℃,WHSV=1h-1,Bio-oil:CO2:H2O=1:1.5:0.5较佳的工艺条件下,联合重整每千克生物油模拟物产生143.04g氢气,氢气产量得到大幅提升而且水蒸气耗量降低,同时将温室气体CO2利用起来。干重整和水蒸气重整有相似的积炭规律,高于600℃的温度和高进料比均对消碳反应有利,但是水蒸气重整积炭速率和整体积炭率均低于干重整。水蒸气、空气和二氧化碳对粗生物油干重整失活的催化剂进行再生,其再生效果水蒸气>空气>CO2,以C02作为再生剂对失活催化剂进行反复再生,结果表明随着再生次数的增加,催化剂催化效果减弱,失活加快。
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