【摘 要】
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随着全球范围能源形势朝着高效,清洁和低碳发展,氢能作为公认洁净的二次能源,有着广阔的应用前景。甲醇作为良好的氢载体,被广泛运用于分布式制氢与甲醇氢燃料电池等领域中。目前,甲醇水蒸气重整制氢技术是甲醇制氢领域的研究热点。针对传统铜基催化剂存在的重整尾气CO含量高,高温热稳定性差等问题,本课题从催化剂组成及制备方法等方面进行优化,旨在研制出高性能工业催化剂。研究内容包括:基于与催化剂性能的关联来优化催
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随着全球范围能源形势朝着高效,清洁和低碳发展,氢能作为公认洁净的二次能源,有着广阔的应用前景。甲醇作为良好的氢载体,被广泛运用于分布式制氢与甲醇氢燃料电池等领域中。目前,甲醇水蒸气重整制氢技术是甲醇制氢领域的研究热点。针对传统铜基催化剂存在的重整尾气CO含量高,高温热稳定性差等问题,本课题从催化剂组成及制备方法等方面进行优化,旨在研制出高性能工业催化剂。研究内容包括:基于与催化剂性能的关联来优化催化剂的组成及制备方法;探究还原温度、水醇比、液时空速、反应压力等因素对催化剂性能的影响,并进一步对催化剂寿命与高温稳定性进行测试。研究结果如下:（1）通过催化剂组份与活性的关联,结合相关谱学表征,发现甲醇转化率与催化剂中的CuO的还原性与分散度相关,而重整尾气中CO含量与催化剂表面对CO吸附能力密切相关。铜锌铝催化剂中CuO含量对甲醇低温转化率有较大影响,合适的CuO含量会减少抑制活性物相的物相生成;CeO2或ZrO2的添加都有利于提高甲醇低温转化率,同时添加时更能进一步提高催化剂的性能,这可能与形成锆铈固溶体有关;通过对比添加不同氧化物,MgO的添加最利于重整尾气中CO含量的降低;最终优选出催化剂组成为40Cu-20Zn-10Ce-10Zr-2Mg/20Al,其中采用共沉淀法制备的催化剂具有较好性能。（2）通过C02的逆水气变换评价和CO-TPD的关联研究发现,催化剂CO吸附能力强时,能抑制逆水气变换的发生,也使CO更容易反应生成CO2,进而使得重整尾气中CO含量降低。（3）优选的反应条件为:催化剂还原温度T=300℃,水醇摩尔比S/M=1.2:1,液时空速LHSV=2h-1,反应压力P=0.1MPa,反应温度T=250℃。评价结果为甲醇转化率为99.8%,重整尾气中CO含量仅为0.36%。进一步在反应温度T=250℃（72h）和反应温度T=300℃（100h）进行寿命及高温稳定性考察,甲醇转化率保持在95%以上,具有良好的稳定性,基本达到工业应用要求。
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