【摘 要】
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聚离子液体是一种新兴的聚电解质,它结合了离子液体和聚合物的优点,具有良好的离子电导性、介电性、宽的电化学窗口、易加工性和结构可设计性,因而被广泛的应用于电学、材料学等领域。其中,咪唑类聚离子液体是一类重要的研究材料。咪唑呈平面五元环结构,含有三个碳和两个氮原子,咪唑环可以产生静电、电荷-电荷相互作用、氢键和π-π等多种机制,在生物传感、催化和医药领域有很广的应用。聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑）的侧
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聚离子液体是一种新兴的聚电解质,它结合了离子液体和聚合物的优点,具有良好的离子电导性、介电性、宽的电化学窗口、易加工性和结构可设计性,因而被广泛的应用于电学、材料学等领域。其中,咪唑类聚离子液体是一类重要的研究材料。咪唑呈平面五元环结构,含有三个碳和两个氮原子,咪唑环可以产生静电、电荷-电荷相互作用、氢键和π-π等多种机制,在生物传感、催化和医药领域有很广的应用。聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑）的侧链上有羧基,能够有效地增加水溶性并提供大量的化学交联位点,可以和壳聚糖（其中含有大量的氨基和羟基,可以修饰、活化和偶联）交联形成水凝胶。随着对水凝胶设计的关注及其在生物医学领域的广泛应用,采用聚离子液体和天然高分子壳聚糖来合成生物相容性良好的复合材料已成为水凝胶领域的研究热点。本论文主要内容为聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑）类聚离子液体-壳聚糖交联水凝胶的设计、制备及应用,并对其电化学性、热稳定性、亲疏水性等性能进行表征。1.以具有氧化还原活性的聚离子液体聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑吩噻嗪磺酸）和生物高分子壳聚糖为原料,通过聚离子液体侧链上的羧基与壳聚糖中的氨基静电作用制备了具有三维网状结构的水凝胶。氧化还原活性阴离子吩噻嗪磺酸的引入使得聚离子液体具有电子转移性能和电催化性能。同时,静电作用交联后残留的亲水基团（羧基,羟基,氨基）与三维网络结构使水凝胶具有良好的亲水性、生物相容性和渗透性。聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑吩噻嗪磺酸）-壳聚糖水凝胶结合了氧化还原性能和凝胶的特性,从而提供了多孔导电框架,促进了电荷、离子和分子的传输,具有优异的电化学性能。通过电化学表征,证明了该水凝胶具有良好的导电性。同时,热表征结果表明该水凝胶具备优异的热稳定性。该水凝胶用于催化氧化半胱氨酸可以有效地增强半胱氨酸的电化学检测信号。测试结果表明,相比于裸Au电极,半胱氨酸在水凝胶修饰Au电极上的氧化电流值明显增加。此外,半胱氨酸在无花果酶固定化水凝胶上的氧化电流值也显著增强,约为非酶水凝胶的7.4倍。2.先在金表面固定了含有引发剂的自组装单分子层,加入1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴作为单体,通过表面引发的电子转移再生活化剂原子转移自由基聚合从单分子层上接枝了聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴）离子液体刷,再通过其侧链上的羧基与壳聚糖中的氨基静电作用在金表面形成了聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴）-壳聚糖三维网状水凝胶薄膜。通过FT-IR、静态水接触角和电化学研究（CV和EIS）,证实了聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴）离子液体刷和聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴）-壳聚糖水凝胶在金表面的成功接枝。原子力显微镜（AFM）的微观研究结果表明,水凝胶均匀地覆盖在金的表面。单分子层中的引发剂密度决定了聚合物刷的厚度和水凝胶的表面粗糙度值,聚合物刷的厚度随引发剂比例的增加而增加,而水凝胶的表面粗糙度随引发剂比例的增加而降低。当引发剂∶4-氨基苯硫酚=20∶1时,聚合物刷的厚度接近31.7 nm,水凝胶的Ra最小为5.95 nm。接枝聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴）离子液体刷的横向交联对水凝胶的表面形貌和界面性能有很强的影响,当1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴∶壳聚糖=5∶1时,水凝胶的交联程度达到最大,其粗糙度值为21.5 nm。辣根过氧化酶固定化的聚（1-乙烯基-3-丙酸咪唑溴）-壳聚糖水凝胶可以作为传感材料用于催化氧化半胱氨酸。
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