【摘 要】
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二氧化硫（SO2）气体的存在对工业生产以及健康安全具有极大危害,因此实现痕量SO2气体快速、准确的实时监测,对其进行有效治理具有重要意义。Zr基金属有机框架材料UiO-66-NH2在气体检测中表现出巨大的潜力和优异的性能,然而粉末形式的金属有机框架材料严重限制了其在制备具有透气性和柔性器件方面的应用范围。同时UiO-66-NH2框架中的活性位点缺乏,难以实现在复杂环境下实现对SO2气体的稳定和有效
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二氧化硫（SO2）气体的存在对工业生产以及健康安全具有极大危害,因此实现痕量SO2气体快速、准确的实时监测,对其进行有效治理具有重要意义。Zr基金属有机框架材料UiO-66-NH2在气体检测中表现出巨大的潜力和优异的性能,然而粉末形式的金属有机框架材料严重限制了其在制备具有透气性和柔性器件方面的应用范围。同时UiO-66-NH2框架中的活性位点缺乏,难以实现在复杂环境下实现对SO2气体的稳定和有效检测。本论文针对以上问题提出采用静电纺丝技术与金属有机框架材料相结合,将MOFs/纳米纤维复合膜作为电容式气体传感器的气敏材料。针对目前MOFs基气体传感器柔性和透气性差、结构形式复杂以及气敏材料活性位点少等关键问题,结合传感测试结果、泛函理论计算以及表征分析对传感器进行逐级优化,旨在提升传感器的稳定性、响应性以及选择性。文章主要分为以下三部分研究内容:（1）采用喷涂粘合的方式制备得到具有多层结构的气体传感器（PVDF@UiO-66-NH2）,并测试对于SO2气体的检测性能。结合模拟计算与表征分析揭示气体吸附过程与传感器作用机制;（2）采用原位构筑代替喷涂制备方法,优化UiO-66-NH2与纳米纤维膜的复合方式,制备出具有一体式结构的气体传感器（UiO-66-NH2/PAN）。一体式制备方法优化了传感器的结构组成以及透气性能,有效提升传感器检测SO2气体的稳定性以及灵敏性;（3）结合DFT模拟计算预测得出羟基官能团对于SO2分子的吸附性能要明显高于氨基官能团,因此通过后合成修饰的方式提升UiO-66-NH2框架中羟基的含量,利用多羟基配体（2.3,4-三羟基苯甲醛）改性后制备得到一体式气体传感器（UiO-66-THB/PAN）。归因于丰富的活性吸附位点、良好透气性以及高比表面积,经结构优化以及活性位点改性后的UiO-66-THB/PAN式气体传感对于SO2气体的最低检测限低至0.1 ppm,相比于PVDF@UiO-66-NH2式传感器在响应强度上由46.38提升至1553.16。同时表现出极好的测试重现性（1 ppm,相对标准偏差=3.74%,n=8）,快速的响应/恢复时间（1 ppm,335 s/185 s）以及良好的长期稳定性能。交叉敏感性上,在CO2/SO2=200条件下,传感器对于0.5 ppm的响应值仍然高达99.95,对于SO2气体具有较强的交叉敏感性。
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