二元及三元稀土多碲化物超导材料探索性合成与物性研究

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强关联电子体系一直是凝聚态物理中的重要研究对象,典型的、重要的强关联体系包括超导,巨庞磁阻,电荷密度波,自旋密度波等。这些材料中广泛存在的各种有序态如超导电性、轨道有序、电荷有序和自旋有序等使得它们备受瞩目。其中超导和电荷密度波在上世纪70年代被发现可以共存于某些过渡金属二硫化物中,并且在掺杂和压力作用下呈现相互竞争的态势,吸引了相当多的关注。研究二者的相互作用不仅可以加深对这两种有序态本身的理解,还可以为寻找新的超导体提供思路。本论文的研究对象主要是几类具有电荷密度波转变的二元和三元稀土碲化物材料RETe3、RE2Te5和RESeTe2,完成的主要工作如下:  1.利用固相反应法和混合盐助溶剂法,成功生长了本论文研究所需要的各种多晶和单晶样品,并通过X射线衍射、输运测量、磁性测量、比热测量、SEM、TEM等实验手段对样品性质进行了全面表征。  2.通过在RETe3和RE2Te5(RE为稀土元素)中插层Pd原子,获得了临界温度为0.1K至3K不等的一系列新的超导体。Pd原子的插层连续抑制了母体中原本存在的电荷密度波转变,含量为4%时在低温区出现了超导电性。临界温度Tc随Pd含量的增加逐渐提高,在一个狭小的掺杂区间内超导和CDW共存。掺杂量达到8%时CDW消失,同时Tc达到最高,更高的掺杂量导致Tc降低。电阻率、磁化率和比热测量确认了样品的体超导特征。总的来看,该系列超导体呈现出一些规律:稀土离子半径较小的PdxRETe3,TCDW相对较低(240K-380K),而其中的Tc相对较高(2K-3K);稀土离子半径较大的LaTe3和PrTe3,其中的TCDW相对较高(450K以上),Tc则相对较低(小于0.8K); PdxCeTe3和PdxNdTe3中直到50mK都没有出现超导。除此之外,PdxRETe3和PdxRE2Te5中还存在超导和反铁磁有序在低温下共存的情况。  3.通过在NdSeTe2中插层Pd原子,获得了最高临界温度为2.84K的超导体。NdSeTe2可以看做是在NdTe3中用Se替换掉一部分Te所形成的化合物,这种替换使得原来较高的TCDW(450K以上)降低到了284K左右。在这个基础上,Pd原子的插层进一步抑制了母体中的CDW转变,与此同时在低温区诱导出了超导电性。同PdxRETe3相似,临界温度Tc随Pd含量的增加逐渐提高,在一个狭小的掺杂区间内超导和CDW共存。Pd掺杂量达到10%时CDW消失,同时Tc达到最高,更高的掺杂量导致Tc降低,形成一个拱形相图。  4.RESeTe2(RE=La,Ce,Pr,Nd)的单晶都表现出很强的各向异性,2K时的面间电阻率和面内电阻率的比值ρ⊥/ρ‖在486-615之间。除了LaSeTe2,其它三种材料的面内和面间电阻率上均观察到了明显的电荷密度波相变,相变温度TCDW随晶格常数减小而减小,从LaSeTe2中大于380K变化到CeSeTe2,PrSeTe2和NdSeTe2中的359K,316K和284K。TCDW以下的温区存在电阻异常,其温度Tanoma随晶格常数减小而增大,从CeSeTe2中的108K变化到PrSeTe2中的161K和NdSeTe2中的193K。磁化率测量得到稀土离子RE处于+3价态,表明了4f电子的局域性。CeSeTe2在2.1K形成了反铁磁相变,而NdSeTe2和PrSeTe2中直到1.8K都没有观察到任何相变。从1.8K下的M-H曲线得到的有效磁矩大小都远小于正常态,表明RE3+离子深受晶体场的影响。
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