电极表面纳米粒子/SnO催化膜的制备及性能分析

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分子有序单层组装膜是通过对自组装分子的设计控制表面组成及结构实现特定功能,如对某些分子或某些离子具有高选择性的识别功能,可进行离子检测及实现特定电催化反应,在电化学和电分析化学领域有着巨大的应用前景。本课题利用硼氢化钠法和抗坏血酸法两种方法还原HAuCl4、H2PtCl4以及HAuCl4和H2PtCl4的混合溶液,制备了Au纳米粒子、Pt纳米粒子以及Au-Pt双金属纳米颗粒。通过紫外可见光谱(UV-vis)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等研究对Au纳米粒子、Pt纳米粒子以及Au-Pt双金属纳米颗粒进行了表征。用直接还原法在Au电极和玻碳电极上通过SnO2薄膜进行了Pt、Au和Au-Pt双金属纳米颗粒的自组装,得到纳米Pt/SnO2催化膜、纳米Au/SnO2催化膜以及双金属纳米Au-Pt/SnO2催化膜,并通过SEM和XPS对其表面结构进行了表征。用循环伏安法对金属纳米粒子/SnO2催化膜的电化学性能进行了测试。结果表明Pt/SnO2催化膜和Au-Pt/SnO2催化膜具有对甲醇氧化的良好催化性能。 本论文的主要工作内容: 采用溶胶凝胶法和真空镀膜法制备了SnO2薄膜,通过SEM、电子能谱(EDS)、原子力显微镜(AFM)以及XRD对其进行表征,结果表明所得SnO2为四方晶系结构,SnO2粒子呈球形,粒径为15nm。对两种制备SnO2薄膜的方法进行比较,发现采用真空镀膜法制备的SnO2薄膜,厚度可控,操作方便,且薄膜表面形貌等方面都明显优于溶胶凝胶法。 利用硼氢化钠法和抗坏血酸法制备了纳米Pt溶胶,纳米Au溶胶以及Au-Pt双金属溶胶,用UV-Vis、TEM、XRD等对其进行了表征,结果表明,硼氢化钠法所制备的金属纳米粒子为球状颗粒分散均匀,粒径大小在2~10nm之间。并且Au-Pt双金属纳米粒子的纳米颗粒为Pt固溶于Au的合金。抗坏血酸法制备的金属纳米粒子也为球状颗粒,纳米颗粒分散均匀,粒径大小在2~10nm之间,Au-Pt双金属纳米粒子为合金。与硼氢化钠还原法相比,抗坏血酸还原法更加简便,所制备的纳米粒子更小。 通过直接还原法制备了Pt/SnO2催化膜、Au/SnO2催化膜和Au-Pt/SnO2催化膜,在循环伏安测试中,Pt/SnO2催化膜和Au-Pt/SnO2催化膜体现出了良好的电催化氧还原的性能,X射线光电子能谱(XPS)结果表明,SnO2通过化学吸附联接在基底电极(Au和GC)表面,SnO2中O的孤对电子与Au、Pt金属原子中的空轨道形成配位键,从而使Au-Pt双金属与SnO2结合。 以往的纳米粒子自组装膜的研究采用Au或碳做基底,纳米粒子在带有氨基或另一巯基的硫醇修饰的Au电极表面组装单层膜,通过无机薄膜层连接基底与纳米粒子的自组装国内尚未见报道,因此本课题具有一定的前瞻性和创新;研究组装的粒子为单金属,另外有关双金属的自组装及其电化学的研究还不多,与单金属比较,双金属形成颗粒的两种金属具有协同作用。本课题通过SnO2薄膜在基底上自组装金属纳米粒子并研究其对甲醇氧化的催化作用,为自组装研究和应用提供了新的思路。
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