【摘 要】
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以金属镁为负极可充电池是新型的绿色储能系统。尽管锂离子电池能量密度可高达300 Wh kg-1,但锂电池的低安全性、高成本和环境污染等问题阻碍着其发展。相对于锂金属,金属镁负极具有价格便宜、地壳含量丰富、体积比容量高(3833m Ah cm-3)和安全较高的特点。然而,由于镁离子电荷密度大、溶剂化效应严重,Mg2+在大多数正极材料中嵌脱困难,扩散速率缓慢。因此,寻找适合Mg2+可逆脱嵌的正极材料是
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以金属镁为负极可充电池是新型的绿色储能系统。尽管锂离子电池能量密度可高达300 Wh kg-1,但锂电池的低安全性、高成本和环境污染等问题阻碍着其发展。相对于锂金属,金属镁负极具有价格便宜、地壳含量丰富、体积比容量高(3833m Ah cm-3)和安全较高的特点。然而,由于镁离子电荷密度大、溶剂化效应严重,Mg2+在大多数正极材料中嵌脱困难,扩散速率缓慢。因此,寻找适合Mg2+可逆脱嵌的正极材料是镁基电池发展的重要方向。本文从类普鲁士蓝化合物出发,制备了硒化物做镁基电池电极材料,研究了硒化物的结构、性质、电化学性能与储能机理。主要内容如下:第一,N掺杂碳包覆Ni0.6Co0.4Se2@r GO复合材料制备与性能研究。采用低温裂解法一步实现类普鲁士蓝PBA碳化-硒化,成功制备亚微米立方体N掺杂碳包覆双金属Ni0.6Co0.4Se2@r GO复合新材料。在小电流密度25 m A g-1下,其首次放电比容量可高达693 m Ah g-1,能量密度489 Wh kg-1,高于目前大多数镁锂混合离子电池正极材料的能量密度;在大电流密度500 m A g-1下,其放电比容量仍达230m Ah g-1。在APC-Li Cl/THF电解液中,Ni0.6Co0.4Se2@r GO材料充放电过程是嵌入/转化混合反应机制,主要受赝电容控制,显示了出色的循环稳定性和倍率性能。第二,立方体形貌Cu2-xSe@（Cu,Co）Se2复合材料制备与性能研究。通过沉淀法和一步碳化-硒化法成功合成了立方体形貌的Cu2-xSe@（Cu,Co）Se2复合新材料。在APC-Li Cl中,当电流密度为100、500 m A g-1时,Cu2-xSe@（Cu,Co）Se2电极的首圈放电比容量分别为370、345 m Ah g-1;100圈循环后放电比容量保持率分别为88%、67%（相较于第三圈循环）,库伦效率均接近100%。在APC中,Cu2-xSe@（Cu,Co）Se2在25 m A g-1下100圈循环后放电比容量仍有～100 m Ah g-1,库伦效率接近100%。在APC-Li Cl电解液中,Cu2-xSe@（Cu,Co）Se2复合材料电化学反应受扩散控制;在APC电解液中,其电化学反应主要受赝电容控制。Cu2-xSe@（Cu,Co）Se2显示了较高的可逆性和良好的循环性能。综上,Ni0.6Co0.4Se2@r GO和Cu2-xSe@（Cu,Co）Se2复合材料是有应用前景的镁基正极材料。
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