Yb基化合物中杂化现象的红外光谱学研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 1次 | 上传用户:sam8899138
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重费米子体金属是在20世纪70年代开始研究的一类具有强关联的电子系统,也被称作重电子金属系统。这个体系来源于人们在20世纪上半叶对磁性杂质金属中的散射效果的研究。出乎意料的在金的电阻测量中出现了10k的奇异极小值观测现象,进而打开了人们对这个领域的进一步研究。伴随着重费米子体的相关材料的进一步发展,越来越丰富的物理性质和复杂的物理机理吸引人们对其进行更深入的研究。此外,新的重费米子体材料和混合化合价材料的发现和已知材料的高质量合成都对这个体系中的性质的发现和理解有非常巨大的意义。在各种研究手段中,红外光谱的材料的电荷动力学响应为能带结构和相关的方面提供了非常多有意义的信息。在揭示强关联体系能隙的能量量级,探究电子关联的效应,探测准粒子输运的寿命进而推测其传播情况,以及对于重电子的有效电子的质量的增加等方面起了很关键的作用。我们合成了一些Yb基和Lu基的新单晶材料并且配合PPMS系统进行了物理性质表征。并且主要利用了红外光谱技术研究了重费米子体和混合化合价化合物中杂化效应的光学响应,解释相应的物理现象,探索内部包含的物理机制。主要内容包括如下:首先,以YbFe2Al10为代表的RT2Al10系统中(R代表稀土材料以及镧系元素,T代表转变金属的Fe、Ru和Os),我们补充了单晶YbFe2Al10的研究结果。我们摸索到了合成高质量单晶的方法,并对合成的了大颗粒单晶做了基本物理性质表征。电阻测量没有任何的相变的迹象,体现了一个非常好的金属行为。尤其磁化率上有非常明显的特征异于多晶的样品,从室温到1.8K没有形成任何的磁有序,但是在高温380K附近偏离了居里外斯行为而形成了一个宽峰。这暗示了材料内部明显的杂化行为,是典型的混合化合价材料的特征。在傅里叶光谱仪的测量结果表现了典型的金属响应,拟合得到的样品的等离子体频率为1.77eV,而且随着温度和杂化强度相关发生了明显的缩小。根据能隙打开的特征结合磁化率的混合化合价的特征,我们推测在整个单晶样品中在远高于室温的时候就开始就发生了杂化效应并且打开了杂化能隙,也暗示了样品存在一个比较高温度的相干温度。这同之前报导的多晶性质有非常大的差异。我们的工作有助于进一步理解这个体系内在的物理机制。其次,我们探究了自助熔法合成了YbxLu1-xAl3(x=0,0.25,0.5,0.75 and 1)这个典型的混合化合价系统材料在光电导谱上已经观测到了很明显的能隙。首先YbAl3在一个很明显的在540cm-167 meV)能量尺度上出现了一个赝能隙,在掺杂浓度约0.25的样品中这个特征被压制,随温度的变化关系证明这个能隙的形成是传导电子和4f局域磁矩杂化的结果。而更强的中红外特征峰也是同样的是杂化产生的直接能隙的跃迁响应。虽然随着掺杂Lu的含量变化杂化强度已经被证实是变大的趋势,中红外的峰伴随Yb含量的减少而逐渐向低能移动,这种观测的结果和根据PAM预期完全相悖。通过系统的分析,我们认为在掺杂的过程中近藤晶格周期性作用仍然起着很强的作用。虽然随机的用无磁的Lu替代了有磁的Yb,这种被部分破坏的周期性近藤晶格作用导致了中红外的杂化能隙随着杂化强度的变大而逐渐减小。最后,立方Yb3Rh4Sn13结构的A3T4X13(A可以是稀土元素,T是过渡金属,X代表Ge或者Sn)体系中有丰富的物理性质:超导、电荷密度波、重费米子金属及混合化合价行为。单晶Yb3Co4Ge13以及Yb3Rh4Ge13根据基本磁化率表征判断两个材料具有近似的近藤温度也就是杂化强度。通过红外光谱学研究发现光电导谱具有明显的重费米子体的光谱特征。通过Drude-Lorentz拟合得到电导率谱中Yb3Rh4Ge13打开了一个360meV以及Yb3Co4Ge13打开了一个约350meV的杂化能隙。两个材料从光谱上看得出具有类似的电子结构,而且针对过渡金属由Co到Rh的改变并没有对材料的电子结构以及杂化效应起十分显著的改变。光学研究的结果,可以给这个体系的性质以及变化化合价行为的机制研究提供新的研究角度。
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