离子液体作为锂离子电池电解质的性能研究

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离子液体具有电导率高、熔点低、电化学窗口宽、几乎不挥发、不燃烧、热稳定性高等优点,在电池电解质领域展现了良好的应用前景。在本论文,合成了 1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMIMPF6)和1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺盐(EMIMDCA),制备了基于这两种离子液体的电解液和聚合物电解质,研究了它们用作锂离子电池电解质的性能。采用两步法合成了 BMIMPF6和EMIMDCA离子液体,它们熔点低、液态范围宽、粘度较低,其中EMIMDCA在25℃下的粘度为21cP;它们在常温下的电导率分别为2.34×10-3S/cm和23.3×10-3S/cm,电导率随温度的变化符合Arrhenius方程;它们的电化学窗口分别为4.4V和3.3V,电化学稳定性高。这两种离子液体是潜在的优良电解质材料。制备了 LiClO4+BMIMPF6和LiClO4+EMIMDCA电解液,锂盐的加入在一定程度上增加了电解液粘度、降低了电导率,但在所考察锂盐浓度范围内,电导率均在10-3S/cm的数量级。选择锂盐浓度为0.8mol/L的电解液组装成Li/LiCoO2电池进行测试,发现电解液与正极材料相容性较好,充放电循环20次后仍能保持较高的电池容量。然后,选择N,N-二甲基甲酰胺为溶剂和聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)为基体,采用溶液浇铸法对LiClO4+BMIMPF6和LiClO4+EMIMDCA电解液进行了固态化,制备了白色、半透明的自支撑膜状固态电解质。制得的这两种固态电解质不可燃,膜表面有微孔结构,抗弯折、抗拉伸,机械性能好。离子液体含量对固态电解质的电化学性能有重要的影响,离子液体的引入降低了聚合物基体的结晶度,增大了无定形区域,提高了固态电解质的电导率,例如,GPE-5固态电解质(EMIMDCA:LiClO4:PVDF-HFP=6:1:3,质量比)的电导率为0.184×10-3S/cm,但是过量的离子液体会降低膜的力学性能。最后优选出GPE-2(BMIMPF6:LiClO4:PVDF-HFP=6:1:3,质量比)和 GPE-5 这两个固态电解质,组装成 Li/LiCoO2 电池,发现电解质与正极材料相容性较好,充放电循环20次后仍能保持较高的电池容量。本论文中制备的基于离子液体的电解液或固态电解质为推动离子液体在锂离子电池电解质中的应用建立了一定的实验和理论基础。
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