【摘 要】
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关联电子体系的钙钛矿结构氧化物由于其自旋、轨道、晶格和电荷等多种自由度之间的耦合作用,呈现出很多新奇的物理性质。随着各种薄膜沉积技术的发展,精确控制钙钛矿结构氧化物薄膜的外延生长,调节其氧八面体的旋转与畸变,以及构筑异质界面造成的对称性破缺等因素,可以得到与体相材料中完全不同的新奇性质。钙钛矿结构氧化物的(111)表面具有六角对称性,可以形成蜂窝状或者三角晶格,因此其外延薄膜或者异质结构可能形成拓
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
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关联电子体系的钙钛矿结构氧化物由于其自旋、轨道、晶格和电荷等多种自由度之间的耦合作用,呈现出很多新奇的物理性质。随着各种薄膜沉积技术的发展,精确控制钙钛矿结构氧化物薄膜的外延生长,调节其氧八面体的旋转与畸变,以及构筑异质界面造成的对称性破缺等因素,可以得到与体相材料中完全不同的新奇性质。钙钛矿结构氧化物的(111)表面具有六角对称性,可以形成蜂窝状或者三角晶格,因此其外延薄膜或者异质结构可能形成拓扑非平庸的二维电子态,比如量子反常霍尔效应,拓扑半金属和量子自旋液体等,这为研究材料中奇特物理性质的起源与调控提供了另一平台。相比[001]取向,[111]取向由于极性表面的存在,以及晶格匹配等问题,导致实现高质量薄膜的外延生长或者异质结构的构筑是一个很大的挑战。因此对(111)体系材料的研究和理解目前还不深入,许多实验和研究还不完善,如理论计算(111)双层膜中可能存在量子反常霍尔效应还没有实现,材料中拓扑性质的微观作用机制还不清楚等问题。针对以上问题,我们选取了两类[111]取向的钙钛矿结构氧化物进行了深入研究。一类是一直以来备受关注,具有庞磁阻效应的锰氧化物;一类是具有强自旋轨道耦合作用的4d过渡金属氧化物SrRuO3(111)体系。本文通过脉冲激光沉积技术在不同衬底上制备了高结晶质量的SrRuO3(111)薄膜,以及外延在Sr Ti O3(111)衬底上的[(Sr Mn O3)m/(La Mn O3)2m]n和[(Pr2/3Ca1/3Mn O3)1/(La2/3Ca1/3Mn O3)2]n两种锰氧化物超晶格结构,并且与其相同掺杂浓度的无序单晶薄膜进行对比,对其超晶格结构进行了表征和输运性质的测试,研究了A位离子有序对其物理性质的影响。通过表征生长在不同衬底上的SrRuO3(111)薄膜,发现在KTa O3(111)衬底上的外延SrRuO3薄膜存在与其体相不同的晶体结构,深入研究了新结构SrRuO3薄膜的反常霍尔效应,其中存在着与体相和[001]取向薄膜不同的输运性质。首先对于[111]取向的锰氧化物来说,我们通过构筑超晶格结构来改变A位离子有序度,通过测量超晶格和无序合金薄膜的输运性质发现:A位离子的有序度对其宏观输运性质基本没有影响,即没有提高其居里温度和金属绝缘体转变温度。对于La2/3Sr1/3Mn O3体系,研究发现和的变化与A位离子有序度无关,即La/Sr的空间分布对()没有影响,由于Mn3+/Mn4+的空间分布对于()有影响,因此表明La/Sr的空间分布对于Mn3+/Mn4+的分布没有影响,说明电子相分离是自发的,相比A位离子有序度的影响,氧空位对其物理性质影响更大。对于(La2/3Pr1/3)2/3Ca1/3Mn O3体系,超晶格结构相比无序薄膜来说,没有增强其铁磁金属性,但是超晶格的热滞现象明显减小,这可能是与相分离尺寸的减小关系密切。对于[111]取向的SrRuO3薄膜,本文通过X射线衍射,倒易空间映射以及扫描透射电子显微镜等手段分析发现在KTa O3(111)衬底上的外延SrRuO3薄膜由于张应变的存在,导致其结构从Pbnm的正交晶系变为R3?(8的三方晶系,具有(6-(6-(6-旋转,且其磁易轴更倾向于面内。测量其平面霍尔效应和各向异性磁阻,分析数据发现KTa O3(111)衬底上的外延SrRuO3薄膜具有六重对称性,且可能存在铁磁性的外尔费米子。通过测量分析SrRuO3/KTa O3(111)薄膜的反常霍尔效应,发现该体系存在两支反常霍尔效应,其中一支矫顽场较小,且伴随着高迁移率,这可能是与其内禀的反常霍尔效应相关,即与体系中的贝里曲率有关;另一支矫顽场较大的反常霍尔效应则可能是与体系的磁化强度相关。此外还发现SrRuO3/KTa O3(111)薄膜的反常霍尔电阻率随温度的变化在低温下是发散的,这与SrRuO3(001)薄膜和体相的规律是完全不同的。
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