纳米TiO2催化臭氧化松花江水的研究

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本试验中,采用溶胶凝胶法制备了纳米级的二氧化钛,并将其负载于不同载体上,制得了负载型催化剂。以硝基苯为微量有机污染物的代表,考察了不同催化剂的催化臭氧化性能,并对反应机理进行了推测。同时以松花江原水为处理对象,考察了纳米二氧化钛催化臭氧化技术对实际水体的处理效果,并通过色质联机分析了处理前后水中有机物的变化。催化剂制备过程中,焙烧温度对催化性能的影响很大,粉末二氧化钛以及不同载体制备的负载型催化剂,其最佳焙烧温度不同。催化臭氧化对硝基苯的去除效果明显优于单独臭氧氧化,臭氧投量的增大有利于硝基苯的去除,而pH值对催化臭氧化效果也有很大影响,pH值为10左右时效果最佳。通过在水样中加入叔丁醇和碳酸根,并采用电子自旋捕获,分析了反应机理,发现在本试验条件下,羟基自由基在硝基苯的降解过程中起主要作用,单独臭氧氧化过程中羟基自由基的生成主要由水中少量OH-引发,而催化臭氧化过程中羟基自由基的生成主要由催化剂表面羟基引发。两种负载型催化剂TiO2/烧结粘土、TiO2/SiO2颗粒,对松花江原水同样具有很好的催化臭氧化除污染效果,能够有效地去除TOC和UV254,大大优于单独臭氧氧化。氧化过程中氨氮浓度先升高后降低,但臭氧和羟基自由基对含氮有机物的氧化方式不同。催化臭氧化处理后,小分子量有机物比例增大,可生物降解性提高。臭氧投量、催化剂投量及反应温度对催化臭氧化除污染效果都具有一定影响。色质联机分析结果表明,松花江原水经单独臭氧氧化和催化臭氧化处理后,水中有机物的种类和含量都减少,但催化臭氧化处理效果更好。两种负载型催化剂对各类有机物的去除效果有所差别。
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