近年来高速发展的电子信息产业为导热高分子材料提供了更大的发展空间,对其导热性能不断提出新的要求。界面热阻被认为是限制导热填充型高分子材料热导率进一步提升的主要因素。因此,提高界面热导并探究界面微观导热机理已经成为进一步改善高分子材料导热性能的关键所在。本文采用非平衡分子动力学(NEMD)模拟的方法研究了石墨烯填料的尺寸、层数和功能化(-H、-OH)以及高分子的密度、侧基等对石墨烯/高分子复合材料界面热导的影响。采用有效介质理论(EMT)将界面热导与复合材料整体热导率联系起来,并预测了界面热导、填料的长度以及填料的体积分数对复合材料热导率的影响。通过探究界面微观导热机理,以期为改善高分子复合材料的导热性能提供理论预测和指导。研究结果表明,界面热导随石墨烯尺寸和功能化度的增大而增大,这是因为石墨烯尺寸增大使得较长波长声子被激发,促进了在界面处的热能传输。振动能谱(VPS)分析表明,随石墨烯尺寸的增大,在更低频频域(<2THz)范围出现的振动模式与高分子碳原子振动产生更大程度的振动耦合,增大了界面热传输能力。随着功能化程度的增大,VPS结果显示石墨烯碳原子振动模式发生明显重排,并与高分子碳原子振动产生更大面积的重叠,且石墨烯碳原子离平面外振动对界面热传输起主要作用。在同一功能化度下,-OH功能化相比于-H原子功能化石墨烯体系,其界面热导值更大。当热流垂直于石墨烯平面时,界面热导随层数的增大先减小后趋于稳定。热流平行于石墨烯平面时,界面热导随层数的增大而增大。VPS显示石墨烯碳原子离平面外振动随层数的增大发生了明显的重排,在界面热传输过程中起主导作用。研究了高分子密度及主链上不同侧基(-CH3、-OH、-Cl)对界面热导的影响。研究发现,界面热导随高分子密度的增大而增大。高分子碳原子与石墨烯碳原子间的RDF随密度的增大而增大。VPS显示高分子碳原子的振动模式随密度的增大向较高频域区域迁移,与石墨烯碳原子振动模式产生更大面积的重叠。高分子链侧基的存在使得分子链的内旋转受阻,高分子链的均方位移(MSD)减小,分子链的运动能力下降。VPS结果显示,极性基团在一定程度上促进热流在界面处的传输。