【摘 要】
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随着全球水环境不断恶化,染料废水污染不断加剧,光芬顿催化技术凭借其独特的优势广泛应用于染料废水处理领域。本文以废弃竹屑为原料,采用化学法提取竹纤维,然后以竹纤维提取率为目标参数,通过正交试验优化工艺条件,选取最优工艺条件下提取出的竹纤维将其炭化获得炭纤维（CF）。然后在CF表面通过聚多巴胺（PDA）修饰,水热负载纳米Fe3O4和纳米TiO2,成功制得了以竹纤维为模板的可磁回收的光芬顿催化剂,并将其
【基金项目】
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湖南省重点领域研发计划（2020WK2018）中泰新型竹材高值化加工关键技术与应用; 湖南省林业科技创新资金项目（XLK202107-3）林业资源高效利用技术研究（基于单分散植物纤维为模板制备中空无机纤维状功能材料）; 湖南省教育厅科学研究项目（重点）（19A505）基于自驱动和磁回收的单分散植物纤维光芬顿催化体系构建与机理研究
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随着全球水环境不断恶化,染料废水污染不断加剧,光芬顿催化技术凭借其独特的优势广泛应用于染料废水处理领域。本文以废弃竹屑为原料,采用化学法提取竹纤维,然后以竹纤维提取率为目标参数,通过正交试验优化工艺条件,选取最优工艺条件下提取出的竹纤维将其炭化获得炭纤维（CF）。然后在CF表面通过聚多巴胺（PDA）修饰,水热负载纳米Fe3O4和纳米TiO2,成功制得了以竹纤维为模板的可磁回收的光芬顿催化剂,并将其进行空气气氛煅烧后进行性能对比。以亚甲基蓝（MB）溶液的降解率为响应值,采用响应面实验优化光芬顿催化剂的制备工艺,并选取最优工艺条件下制备而成的光芬顿催化剂,对其反应机理进行探究。通过SEM、XRD、XPS、VSM分别表征光芬顿催化剂的微观形貌、物相结构、化学元素和磁响应性,再通过孔径分析对其孔结构进行表征。最后将所制得的光芬顿催化剂大批量应用在污水处理厂染料废水处理中,设计光芬顿催化降解池到污水处理厂工艺流程中,并考察不同加入量的催化剂和H2O2对染料废水降解性能的影响,主要研究结论如下:（1）通过正交实验优化竹纤维提取工艺,并采用极差分析和方差分析确定各因素对竹纤维提取率的影响依次为试剂浓度＞反应温度＞反应时间,试剂浓度是主要因素,而反应时间和反应温度则是次要因素。硝酸提取的竹纤维最高得率工艺为8 mol/L、2 h、60℃,竹纤维得率34%,但是低于氢氧化钠提取的竹纤维最高得率,即6 mol/L、8 h、160℃,竹纤维得率46%,因此选取氢氧化钠中竹纤维得率最大的反应条件作为优化工艺。将优化条件下制得的竹纤维碳化得到竹炭纤维（CF）,随后通过PDA对炭纤维进行表面修饰,水热法负载纳米Fe3O4和纳米TiO2,成功制得具有磁回收性和优异循环性能的竹炭纤维基光芬顿催化剂,并将其空气气氛煅烧后对亚甲基蓝溶液（MB）降解效果依旧优异。继而通过单因素实验确定因素水平,采用响应面分析法对两种催化剂的制备工艺进行优化。（2）根据响应面优化结果,取多巴胺浓度1.7 mg/mL、氯化铁质量1.20 g、P25型纳米二氧化钛质量0.2 g、液固比170mL/g作为制备TiO2/Fe3O4/PDA/CF光芬顿催化剂的最优工艺参数。同理,取多巴胺浓度1.7 mg/mL、氯化铁质量1.25 g、P25型纳米二氧化钛质量0.24g、液固比165mL/g作为制备空气气氛煅烧后的光芬顿催化剂的最优工艺参数。优化工艺参数下制得的两种光芬顿催化剂均在外加磁场（磁铁）作用下易分离。光芬顿催化剂在十次循环后磁响应性和循环性保持稳定,对MB的降解率均保持在95%以上。通过SEM结果,观察到光芬顿催化剂煅烧前后均呈纤维状,直径大约在2～3μm之间。Mapping分析结果表明有5种元素存在,证明了 PDA成功修饰,纳米粒子成功负载。XRD和XPS结果表明催化剂均含有着两种成分,更进一步证实纳米Fe3O4和纳米TiO2粒子的成功负载。VSM结果表明光芬顿催化剂具有顺磁性,表明磁响应性能良好。通过孔径分析证明光芬顿催化剂均为大孔材料,并且经过煅烧后孔径变大。（3）探究不同反应体系下MB的降解动力学,结果表明在光照和H2O2单独作用下MB可以得到缓慢降解,且两种条件单独作用下加入TiO2/Fe3O4/PDA/CF催化剂对MB降解能力得到提升,单独的TiO2/Fe3O4/PDA/CF催化剂对MB有一定吸附作用。未经PDA改性的TiO2/Fe3O4/CF催化剂、未经负载TiO2的Fe3O4/PDA/CF催化剂和未经负载Fe3O4的TiO2/PDA/CF催化剂对MB的降解率均远低于TiO2/Fe3O4/PDA/CF催化剂。构建动力学模型结果表明在光芬顿的体系下的TiO2/Fe3O4/PDA/CF光芬顿催化剂的反应效率最高,在无光照条件下加入TiO2/Fe3O4/PDA/CF催化剂进行单一的芬顿催化反应效率最低。最后研究了光芬顿催化体系中起主要反应作用的基团和光源,结果证实羟基自由基是光芬顿催化降解中起主要降解作用的基团,太阳光照下具有最优异的光芬顿催化性能。（4）为了将所制得的催化剂应用在污水厂处理的工艺流程中,设计光芬顿催化降解池进行应用研究。首先通过流体力学计算,设计出光芬顿催化降解池长12 m,宽2 m,中间设立挡板,顶部设立氙灯灯源,底部设立电磁铁作为催化剂回收装置,两侧设置催化剂及H2O2投入口。在污水处理单元中,光芬顿催化降解池设立于格栅之后提升泵房之前。随后选取染料废水作为目标降解物,考察不同催化剂用量和不同H2O2用量在实际应用中对光芬顿催化剂降解废水的影响。结果表明废水解率随着催化剂投入量和H2O2用量的增加呈现先增后降的趋势。光芬顿催化剂对废水的降解率远不如之前对于MB溶液的降解,并且煅烧后的光芬顿催化剂相比于煅烧之前的光芬顿催化剂,有着略高的降解率。
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