【摘 要】
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随着人类社会的日益发展,能源消耗和环境污染的问题已经引起了各界广泛的关注。近年来,全球范围内的研究人员致力于研制高性能、可持续、绿色、低成本的新型能源储存器件。锂离子电池有着充放电寿命长、比能量高和安全性强等优势,是目前研究最为广泛的一种能源储存器件。负极材料作为其中的一个重要部分,成为制约高性能锂离子电池发展和应用的瓶颈。而过渡金属化合物作为转化型负极材料的一类高性能负极材料,已经取得了很多显著
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随着人类社会的日益发展,能源消耗和环境污染的问题已经引起了各界广泛的关注。近年来,全球范围内的研究人员致力于研制高性能、可持续、绿色、低成本的新型能源储存器件。锂离子电池有着充放电寿命长、比能量高和安全性强等优势,是目前研究最为广泛的一种能源储存器件。负极材料作为其中的一个重要部分,成为制约高性能锂离子电池发展和应用的瓶颈。而过渡金属化合物作为转化型负极材料的一类高性能负极材料,已经取得了很多显著的研究成果。硒化钴是一种典型的过渡金属化合物,被称为金属导体和交换增强型泡利顺磁体,具有优秀的电导率和较高的比容量引起了研究人员的广泛关注。然而,有效抑制循环过程中不可逆的Se/Co溶解和严重的体积变化引起的容量快速衰减仍是一个有待解决的问题。本论文主要围绕硒化钴基材料的制备过程、表征以及各种电化学测试,分析中空纳米结构、复合体系等因素对抑制循环过程中不可逆的Se/Co溶解和体积变化问题的影响,实现高的储锂性能。主要的工作内容和研究结果如下:1.Co0.85Se@NCMT复合材料的制备以及其储锂性能研究。采用简单、高效的自生牺牲模板法制备了封装在氮掺杂碳基纳米管内壁中的Co0.85Se纳米颗粒(Co0.85Se@NCMT)。在该设计策略中,稳定的Co-N/C和Se-C键的形成以及提高活性材料和氮掺杂的碳基纳米管之间的机械强度可以增加导电性能以抑制Se/Co的溶解来严重影响性能,从而促进离子/电子的穿梭能力并减轻充放电过程中电极材料的体积膨胀,这对提高结构稳定性和电化学性能起着关键作用;被限制在碳基质内壁中的Co0.85Se纳米颗粒可以确保良好的电子转移能力并防止纳米颗粒聚集在一起,从而取得优异的电化学可逆性;碳基纳米管可以提供足够的空间以有效适应Co0.85Se纳米粒子的体积变化,以提高循环稳定性。基于上述优点,电化学测试表明Co0.85Se@NCMT负极在5 A g-1的大电流密度下,800次循环后具有462.9 mAh g-1的可逆容量,并且有着99.5%的显着容量保持率,表现出了它作为锂离子电池负极的潜力。2.Co0.85Se/Ni0.85Se@PPy复合材料的制备以及其储锂性能研究。通过简单的水热方法、煅烧和聚合过程设计合成了一种由导电聚合物聚吡咯均匀包覆的Co0.85Se和Ni0.85Se复合核壳纳米球结构(Co0.85Se/Ni0.85Se@PPy)。在该设计策略中,中空的球壳结构可以为脱锂嵌锂过程提供合理的体积膨胀空间,并且为离子电子提供快速通道,从而提升充放电过程中的反应动力学,提高循环寿命和稳定性;导电聚合物聚吡咯的包覆能够有效的防止循环过程中Co0.85Se/Ni0.85Se球的粉化,保护材料原始形貌;Co0.85Se/Ni0.85Se双组分之间所形成的协同效应,降低了反应活化能,进一步提高了循环寿命和稳定性。这种精心设计的结构在2 A g-1的大电流密度下,300次循环后可以达到612.9 mAh g-1的平稳容量,并且有近194.6%高容量提升率,使Co0.85Se/Ni0.85Se@PPy有望成为锂离子电池的具有前景的负极材料之一。
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