用于重金属检测的微纳电化学与场效应管传感器及系统研究

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随着社会的发展和人们健康意识的提高,环境污染、健康问题得到人们广泛的关注。其中,由于重金属具有不易代谢、生物富集和高毒性的特点,重金属污染的危害显得尤为突出。因此如何实现快速、灵敏的重金属检测与监测是现下亟需解决的问题。本论文的主要研究内容是针对不同的有害重金属及其检测指标,设计并研制了多种具有微纳结构或特性的传感器,包括金纳米带微电极、纳米金修饰的丝网印刷碳电极、石墨烯场效应管阵列传感器和氮化镓场效应管传感器。本文详细介绍了微纳电化学和场效应管传感器的相关基础和工作原理,分别对四种传感器进行了深入研究,并应用于水环境中的重金属检测。另外,设计了用于现场、快速重金属检测的便携式电化学检测系统,并对系统的硬件、软件设计进行了详细描述。研究工作受到了国家重点基础研究发展计划(973计划)项目、自然科学基金国际合作专项和浙江省重点研发计划专项的支持。本文的主要创新性工作如下:1.设计并研制了便携式电化学检测系统,实现了水环境中多种重金属的现场、快速的检测结合智能设备设计了一套针对水环境重金属检测的便携式电化学检测系统,可实现多种电化学检测方法。该仪器包括了基于低功耗MSP430芯片的微处理器、16位的数模和模数转换模块和三电极检测模块等。便携式电化学检测仪利用Wi-Fi或USB与PC或手机等智能设备通讯。为此开发了基于微处理器的嵌入式软件、基于Visual Studio C++与Qt的PC软件和基于Android的移动控制软件。六价铬检测实验结果表明,该仪器可以实现水环境中重金属的现场、快速检测。2.改进了金纳米带微电极传感器的集成设计方法,实现了痕量汞离子的高灵敏检测,同时具有使用寿命长的优点金纳米带微电极是利用微纳加工技术实现纳米尺寸的电极,有着提高重金属检测灵敏度的特点。本文深入研究了基于硅加工工艺的金纳米带微电极设计方法,分析了微纳电极的结构和特点。设计完成的纳米带微电极具有100nm左右的厚度,在汞离子的检测中有着不错的灵敏度。作为纳米尺寸电极,该传感器在非线性扩散、传质速率、电流密度、时间常数、充电电流、信噪比和iR降方面有良好的特性。3.提出了一种纳米金修饰的低成本丝网印刷碳电极的设计方法,实现了水环境中六价铬的高灵敏度检测丝网印刷电极有着成本低、一致性好等优点,而纳米金颗粒作为微纳材料,也有着诸多优良特性。基于这些特性,我们设计并研制了纳米金修饰的丝网印刷碳电极,并应用于水环境中六价铬离子的检测。为满足六价铬的检测,优化了相关参数,包括纳米金修饰的沉积时间优化、支持电解质的选择、扫描速率和溶液pH的优化,实现了六价铬的高灵敏度检测,检出限达到5.4μg/L。实验结果表明,传感器具有优秀的重复性、再现性和选择性。此外,实现了六价铬的现场检测,检测结果与原子吸收光谱法相近。4.设计制作了一种基于特异性ssDNA的修饰的石墨烯场效应管阵列传感器,实现了汞离子的超灵敏和高特异性检测针对水环境中痕量汞离子的超灵敏检测的需求,本文提出了一种共源极的石墨烯场效应管阵列传感器的设计方法。通过在石墨烯场效应管传感器上修饰了特异性ssDNA,构建出一种新型生物分子传感器,用以实现了汞离子的特异性检测。通过传感器的表征及特性的测试,优化并确定了实验参数,使其具备对水环境中痕量汞离子的超灵敏检测的能力。实验结果表明该传感器对于痕量汞离子具有高度灵敏,汞离子浓度检测范围为100pM-100nM,且具有选择性。5.提出了一种基于AlGaN/GaN的场效应管传感器设计方法,优化了器件的宽长比(W/L)参数,获得了更高的检测灵敏度氮化镓是宽带隙半导体材料,AlGaN/GaN结构产生二维电子气(2DEG),具有极高的电子迁移率,可大幅提升场效应管的灵敏度。基于该器件的优良特性,本文提出了基于AlGaN/GaN的FET传感器的优化设计方案,通过建模与仿真,得到了传感器串联电阻与器件灵敏度的关系,确定了器件的最优宽长比W/L,研究了传感器效率与W/L的关系。此外,探索了传感器敏感膜材料及其厚度选择对传感器特性的影响。通过pH实验,得到了该传感器的灵敏度达到49μA/pH,明显优于同条件下硅基的pH传感器。
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