高通量分子模拟方法已经被证明是一种从庞大的金属有机框架（MOFs）数据库中筛选具有潜在应用前景MOFs材料的有力的手段。但是利用传统的高通量分子模拟方法对几十万个MOFs材料进行逐个筛选的效率太低。因此,寻求加速高性能MOF材料筛选的方法势在必行。本文的第一个工作利用机器学习方法（Maching Learning,ML）来加速高CO2/CH4分离性能的MOFs材料筛选过程。本研究首先应用巨正则蒙特卡洛模拟（GCMC）对G-MOFs数据库中10%的材料进行模拟计算。基于这些数据,经过特征选择,以6种MOF材料的属性作为输入,以材料的TSN分离评价指标作为输出,训练了6个ML预测模型。结果表明XGBoost模型的预测精度最高,在测试集上R~2达到了0.92,MAE仅仅为4.67。然后基于构建的XGBoost模型对数据库中余下的MOFs材料进行快速预测筛选,最终找到了8个TSN指标超过300的MOFs材料以及195个TSN指标超过200的MOF材料。对XGBoost模型预测找到的高性能的材料进行GCMC,结果表明本研究训练得到XGBoost模型展现出良好的预测泛化性能。同时为了发挥出ML模型的数据挖掘的强大功能,引入SHapley Additive ex Plantions（SHAP）可解释统计学方法对MOF材料的构效关系进行分析。本文在对数据库中10%的材料进行GCMC计算代价下,结合ML预测模型实现了对材料的快速筛选预测,性能方面比传统的对每个材料逐个进行GCMC的方法更加高效。ML方法可以加速高性能MOF材料筛选,但是只能局限于原始MOF数据库这一较小的材料空间。因此,本研究的第二个工作基于一种新的遗传算法来搜索和生成原始库之外的高CH4存储性能的MOF材料。由于传统的遗传算法容易陷入局部最优,本文首先对标准遗传算法进行改进并提出了一种新的自适应遗传算法（Tantative Adaptive Genetic Algorithm,TAGA）,该方法在标准测试函数上展现出比其他自适应遗传算法更优的搜索性能。以TAGA为主体,通过对MOF材料构建块进行编码,并以一种高精度的ML模型作为适应度函数,来搜索原始数据库空间之外的高CH4存储性能的MOF材料,最终找到了27个性能超过原始数据库最优材料的MOFs个体。进一步地,结合材料组装软件MGPNN对搜索到的MOF个体进行材料组装并应用GCMC进行性能验证,结果显示组装生成的材料中性能最高达到了580.73 cm~3（STP）/g,远远超过了原始库中材料的最佳性能。本研究提出的材料生成方法不仅加速了MOF材料的筛选过程而且更重要的是实现了库外材料空间中高性能材料的生成。这一方法为材料研究者进行高性能MOF材料的设计和生成提供了一条新的思路。